Experimentelle und theoretische Untersuchung der Trocknungsmechanismen bei der CO2-Injektion in Salzlagerstätten

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9155 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Eine brauchbare CO2-Speicherressource muss über eine ausreichende Speicherkapazität, eine zuverlässige Eindämmungseffizienz und eine angemessene Bohrlochinjektivität verfügen. Tiefe Salzformationen zeichnen sich durch Speicherkapazität und Eindämmungseffizienz aus. Das Austrocknen der Formationssole und der Salzniederschlag in der Nähe des Bohrlochs könnten jedoch die CO2-Injektivität in tiefen Salzreservoirs beeinträchtigen und so deren Potenzial für die CO2-Speicherung verringern. Mittels Kernflutexperimenten und analytischer Modellierung wurden verschiedene Mechanismen der externen und internen Salzausfällung untersucht. Insbesondere wurde der Einfluss der Ausdehnung der Austrocknungsregion auf die CO2-Injektivität untersucht. Es wurde festgestellt, dass bei Gesteinen mit hoher Permeabilität die Injektion von CO2 mit relativ geringen Injektionsraten zur Ablagerung von Salzkuchen am Injektionseinlass führen kann, insbesondere unter Bedingungen mit hohem Salzgehalt. Es wurde auch festgestellt, dass die Ausweitung der Austrocknungsregion keinen signifikanten Einfluss auf die CO2-Injektivität hat. Obwohl sich das Ausmaß der Beeinträchtigung der CO2-Injektivität mehr als verdoppelte, wenn der anfängliche Salzgehalt der Sole verdoppelt wurde, wurde festgestellt, dass Echtzeitänderungen der CO2-Injektivität während des Trocknungsprozesses unabhängig vom anfänglichen Salzgehalt der Sole waren. Wir haben gezeigt, dass das Röhrenbündelmodell nützliche Einblicke in den Prozess der Soleverdampfung und Salzablagerung im Austrocknungsgebiet während der CO2-Injektion liefern könnte. Diese Arbeit liefert wichtige Erkenntnisse über die Auswirkung der Salzfällung auf die CO2-Injektivität.

Die Voraussetzungen für eine erfolgreiche Kohlenstoffabscheidung, -nutzung und -speicherung (CCUS) sind eine robuste Eindämmungseffizienz, ein angemessenes Speichervolumen und eine ausreichende Bohrlochinjektivität, um große Mengen CO2 mit praktischen Durchflussraten zu injizieren1. Tiefe Salzformationen sind aufgrund ihrer Speicherkapazität und Eindämmung geeignete Speicherressourcen für CCUS2,3,4,5,6,7. Salzausfällungen aufgrund der Soleverdampfung, insbesondere in der Nähe des Bohrlochs, während der CO2-Injektion könnten jedoch die CO2-Injektivität in tiefen Salzformationen beeinträchtigen8,9,10,11,12,13. Die zugrunde liegenden Faktoren der durch Salzfällung verursachten Beeinträchtigung der CO2-Injektivität wurden umfassend untersucht und identifiziert. Dazu gehören die Salzkonzentration in der Sole, die petrophysikalischen und petrographischen Eigenschaften des Gesteins, die Trocknungsgeschwindigkeit, das Ausmaß der Austrocknungszone und der Feststoff Salzsättigung in den Porenräumen nach dem Trocknen, Verteilung der ausgefällten Salze innerhalb der Poren und die petrophysikalischen Eigenschaften des Reservoirgesteins14,15.

Salzausfällung oder Ablagerungen stellen seit den Anfängen der Branche eine große Herausforderung für Formationsschäden im Ölfeldbetrieb dar. Bei Feldeinsätzen, die die Injektion, Speicherung und Produktion von Erdgas umfassen; Verschiedene Grade von Beeinträchtigungen der Injektivität, die direkt und indirekt mit der Salzausfällung in Zusammenhang stehen, wurden festgestellt und gemeldet16,17,18,19. Aus Laborexperimenten wurde über eine Beeinträchtigung der Permeabilität zwischen 13 und 83 % und eine Verringerung der Porosität um 2–15 % berichtet9,11,12,20,21,22,23,24. Strenge theoretische Simulationen haben auch die berichteten experimentellen und Feldergebnisse bestätigt23,25,26,27,28,29,30. Cui et al. (2023) haben eine neuere Aktualisierung der durch Salzfällung verursachten Injektivitätsbeeinträchtigungen zusammengestellt, über die verschiedene Forscher durch experimentelle Studien und Modellstudien berichtet haben. Im Allgemeinen war die Beeinträchtigung der Porosität geringer als die Änderungen der Permeabilität, da die Ablagerung von Salz in den Strömungswegen einen größeren Einfluss auf die Permeabilität als auf die Porosität hat.

Bei der Injektion von CO2 in mit Sole gefülltes Gestein verdrängt das injizierte Gas zunächst mobile Sole aus dem Gestein. Während dieser nicht mischbaren Verdrängungsphase ist der Stoffübergang zwischen dem Gas und der verdrängten wässrigen Phase minimal. Nachdem die mobile Sole verdrängt wurde, führt die kontinuierliche Injektion von CO2, insbesondere unter typischen Feldinjektionsbedingungen, zur Verdampfung der Sole, zur Trocknung und zur Salzausfällung. Im Allgemeinen erstreckt sich die Austrocknungszone mit der Injektionszeit nach Beginn des Trocknungsprozesses in die Formation. Einige experimentelle und numerische Studien haben teilweise die Mechanismen untersucht, die der Entwicklung der Austrocknungszone zugrunde liegen, qualitativ und quantitativ9,25,27,31,32,33,34,35. Nach bestem Wissen der Autoren gab es jedoch keine experimentellen Studien oder Modellstudien, die versucht hätten, die Ausdehnung der Austrocknungszone in Echtzeit zu überwachen und ihre Auswirkungen auf die Beeinträchtigung der Injektivität zu untersuchen.

Miri und Hellevang14 haben die wichtigsten zugrunde liegenden Mechanismen identifiziert, die die Trocknungsgeschwindigkeit und die Ausdehnung der Austrocknungszone während der Salzfällung steuern. Zu diesen Faktoren gehören: (1) nicht mischbare Zweiphasenverdrängung der vorhandenen Sole durch injiziertes CO2, (2) Verdampfung der Sole in den fließenden CO2-Strom, (3) kapillargetriebener Rückfluss der Sole zum Injektionseinlass, (4 ) Diffusion von gelöstem Salz in der wässrigen Phase, (5) Überwindung der Schwerkraft des injizierten CO2 und (6) Selbstverstärkung des Salzes. Diese Faktoren wurden auch unter praktischen Feldinjektionsbedingungen bestätigt36. Es wurde auch berichtet, dass eine sehr niedrige Verdunstungsrate der Sole an der Trocknungsfront zu einer homogenen Verteilung des ausgefällten Salzes im gesamten porösen Medium führen kann9,10,14,37. Bei hohen Verdampfungsraten bleibt dem Salzkonzentrationsgradienten nicht genügend Zeit, um von der Trocknungsfront wegzudiffundieren, was zu einer inhomogenen Salzansammlung führt10,38. Die Position, an der die Salzanreicherung am höchsten ist, ist immer noch weitgehend umstritten. Numerische Experimente von Roels et al.39 deuten darauf hin, dass sich ausgefälltes Salz weit vom Bohrloch entfernt ansammeln kann. Andere Forschungsarbeiten6,7,9,17,22,40 berichten jedoch, dass sich ausgefälltes Salz in der Nähe des Bohrlochs ansammelt, wo die Flüsse und die Soleverdampfung am höchsten sind. Berntsen et al.41 identifizierten jedoch drei verschiedene Trocknungsregime in verschiedenen Bohrlochregionen, als sie Trocknung und Salzverstopfung unter nahezu realistischen radialen CO2-Strömungsbedingungen untersuchten. Dies deutet darauf hin, dass die Verteilung des ausgefällten Salzes über die gesamte Trocknungsregion nicht gleichmäßig ist, obwohl die genaue relative Verteilung des ausgefällten Salzes und die bestimmenden Faktoren noch gründlich untersucht werden müssen. Eine detaillierte Übersicht und Bewertung der Mechanismen zur Beeinträchtigung der CO2-Injektivität wurde von Hajiabadi et al.42 vorgelegt.

Es wurden mehrere analytische und numerische Modelle entwickelt, um die Physik hinter der Salzausfällung im Kern- und Feldmaßstab zu untersuchen27,28,43,44,45. In jüngerer Zeit wurde auch eine auf maschinellem Lernen basierende Modellierung eingesetzt, um die Mechanismen der CO2-Injektivität zu untersuchen46,47,48. Die Mikrostruktur natürlicher poröser Medien ist sehr komplex mit gewundenen und oft nicht kreisförmigen Porenkanälen49,50,51. Drei Modelle im Porenmaßstab wurden häufig verwendet, um repräsentative Analoga der porösen Struktur zu rekonstruieren und den Flüssigkeitsfluss in porösen Medien zu untersuchen. die Netzwerkmodelle, das Kugelpackungsmodell und das Röhrenbündelmodell52. Das einfachste Porenmaßstabsmodell ist das Röhrenbündelmodell, das normalerweise aus der Hagen-Poiseuille-Gleichung53 abgeleitet wird. Frühe traditionelle Röhrenbündelmodelle stellen poröse Medien als eine Ansammlung unabhängiger, gleichmäßiger kreisförmiger Kapillarröhrchen dar54,55. Röhrenbündelmodelle können abhängig von der Fluidkommunikation zwischen den einzelnen Röhren interagieren oder nicht interagieren56.

In der vorliegenden Arbeit haben wir Kernflutexperimente mit Sandsteinkernstopfen durchgeführt, um die Mechanismen der internen und externen Salzablagerung während der CO2-Injektion in tiefe Salzreservoirs zu untersuchen. Insbesondere haben wir die Entwicklung der Austrocknungszone nahezu in Echtzeit untersucht und versucht, die Auswirkungen der Ausdehnung der Austrocknungszone auf die CO2-Injektivität zu überwachen und zu quantifizieren. Anschließend haben wir ein handhabbares Rohrbündelmodell abgeleitet, das die experimentellen Beobachtungen beschreibt, um den Zusammenhang zwischen der Beeinträchtigung der CO2-Injektivität und dem Ausmaß der Austrocknungszone zu modellieren, d. h. um eine quantitative Beziehung zwischen der Entwicklung der Austrocknungszone herzustellen und CO2-Injektivität. Die Ergebnisse wurden im Lichte der etablierten Literatur diskutiert.

Als Hauptreservoirgestein für die Studie wurden Aufschlusskernstopfen aus Berea-Sandstein verwendet, die als homogen gelten und eine Soledurchlässigkeit im Bereich von 60–100 mD und eine Porosität zwischen 18 und 20 % aufweisen. Jede Kernprobe hat eine Länge von 20 cm und einen Durchmesser von 3,81 cm. Diese langen Kernstopfen wurden bewusst ausgewählt, um die Verweilzeit von CO2 während des Trocknungsprozesses zu erhöhen.

Als nichtbenetzende Phase wurde verflüssigtes CO2 mit einer prozentualen Reinheit von etwa 99,7 % verwendet. Beim Fluten mit flüssigem CO2 wurde die Flüssigkeit mit 80 bar und 25 °C injiziert. Für die Flutung mit überkritischem CO2 wurden die Injektionsbedingungen auf 80 bar und 45 °C eingestellt.

NaCl-Solen mit einem Salzgehalt von 75 g/l und 150 g/l wurden ausgewählt, um Formationssolen mit niedrigem Salzgehalt (LS) bzw. hohem Salzgehalt (HS) darzustellen. Es wird erwartet, dass es sich bei der HS-Sole um eine Sole mit tiefer Salzbildung handelt, während die LS-Sole ausgewählt wurde, um die Empfindlichkeit des Salzgehalts der Sole zu testen.

Abbildung 1 zeigt schematische Darstellungen der Kernflutungsvorrichtung, die in der experimentellen Arbeit verwendet wurde. Zunächst wurde der Kern in den Kernhalter geladen. Mit der Quizix-Pumpe wird Sole durch die angeschlossene Kolbenzelle gefördert, wo sie vorübergehend gealtert wird, um eine eingestellte, gleichmäßige Temperatur zu erreichen, bevor sie am Kerneinlass ankommt. Die ISCO CO2-Pumpe erhält über einen Druckregler flüssiges CO2 aus der Gasflasche. Abhängig von den eingestellten Bedingungen kann entweder flüssiges oder überkritisches CO2 in den Kern injiziert werden. Die eingespritzte Flüssigkeit passiert die Kolbenzelle, die die Flüssigkeit hält, bis im Ofen eine voreingestellte Temperatur erreicht ist. Ein Differenzdruckmesser und ein Druckwandler werden verwendet, um den Druckabfall im Kern zu überwachen und den Porendruck aufzuzeichnen. Während der CO2-Injektion wurde am Auslass ein Gegendruck von 80 bar eingestellt und die ausströmende Flüssigkeit zur Analyse und sicheren Entsorgung sicher in einer Kolbenzelle gesammelt.

Der für die CO2-Kernflutungsexperimente verwendete Versuchsaufbau.

Die Kernprobe wurde zunächst gereinigt und etwa 24 Stunden lang bei 65 °C getrocknet. Der Kern wurde dann in eine schrumpfende Teflonhülle eingewickelt, bevor er in eine Gummihülle eingeführt wurde, um ein Austreten von CO2 zu verhindern. Die sorgfältig verpackte Kernprobe wurde dann in den Kernhalter montiert. Auf den Kern im Kernhalter wurde ein Sperrdruck von ca. 150 bar ausgeübt. Der experimentelle Ablauf besteht aus Folgendem:

Die anfängliche Durchlässigkeit für flüssiges CO2 (\({K}_{i})\) der Kernprobe wurde gemessen.

Der Kern wurde mit einer Sole mit spezifischem Salzgehalt (HS oder LS) vakuumgesättigt.

Die gesättigte Kernprobe wurde mit spezifischen Porenvolumina (PV) überkritischem CO2 geflutet, um die Sole zu verdampfen und den Kern beginnend am Injektionseinlass zu trocknen.

Der Kern wurde herausgenommen, untersucht und das Ausmaß der Austrocknungszone gemessen.

Die endgültige Durchlässigkeit für flüssiges CO2 (\({K}_{f}\)) des Kerns wurde gemessen.

In Schritt 2 wurde der vakuumgesättigte Kern vorbereitet und in den Kernhalter eingesetzt, gefolgt von einer Salzlösungseinspritzung mit 1 ml/min, bis eine vollständige Sättigung erreicht war. In Schritt 3 wurde überkritisches CO2 mit 5 ml/min in den gesättigten Kern injiziert, um die Salzlösung zu verdampfen und möglicherweise Salz in den Poren auszufällen. Nach jeder Runde der überkritischen CO2-Injektion wurde der Kern inspiziert und das Ausmaß der Austrocknungszone durch Scannen gemessen. In Schritt 1 und Schritt 5 wurde flüssiges CO2 mit 2 ml/min injiziert, um die Durchlässigkeit vor und nach der Verdampfung der Sole und der Salzausfällung zu messen.

Druckabfallprofile und Porendruck wurden während der CO2-Flutung aufgezeichnet, um den Trocknungsprozess und den Einfluss der Trocknung auf die Injektivität qualitativ zu untersuchen. Druckabfallprofile liefern möglicherweise keine umfassenden Informationen über Ereignisse auf Porenebene, geben aber nützliche Einblicke in Echtzeitänderungen der Strömungseigenschaften im Kern während des Trocknungsprozesses.

Für konstante Injektionsraten (\({q}_{i}={q}_{f}\)) unter linearen Strömungsbedingungen in einem homogenen Gestein können wir den relativen Injektivitätsänderungsindex \(\beta \) aus definieren Darcy-Gesetz als:

Die Terme \(\left(\frac{{\Delta p}_{i}}{{\Delta p}_{f}}\right)\) und \(\left(\frac{{K}_{ f}}{{K}_{i}}\right)\) werden ausgewertet und auf Konsistenz verglichen. Das \(\beta \) liefert eine indirekte Schätzung der durch den Trocknungsprozess induzierten CO2-Injektivität. Die Ansammlung von Salz in den Porenverengungen erhöht den Druckabfall und verringert so die Gesteinsdurchlässigkeit und die CO2-Injektivität.

Das Hauptziel der Modellierungsarbeit besteht darin, ein handhabbares physikalisch-analytisches Modell zu entwickeln, das gerade so leistungsfähig ist, dass es die experimentellen Studien im Hinblick auf die Abschätzung der durch Salzfällung verursachten Injektivitätsbeeinträchtigung ergänzt, ohne die Wirksamkeit des Modells zur Erfassung der wichtigsten zugrunde liegenden Mechanismen zu beeinträchtigen. Das Röhrenbündelmodell wurde aufgrund seiner Fähigkeit, die wichtigsten physikalischen Transportprozesse in porösen Medien zu erfassen, seiner Recheneffizienz und Flexibilität für die Modellierung verschiedener Ereignisse im Porenmaßstab ausgewählt. Zu den Hauptannahmen des Modells gehören:

Ein völlig homogenes Reservoirgestein

Keine chemische Wechselwirkung zwischen der Injektionsflüssigkeit und dem Inhalt des Lagerstättengesteins

Einphasiger Fluss von injiziertem CO2 im Reservoir während Injektionstests

Gleichmäßige Ablagerung von ausgefälltem Salz im Austrocknungsbereich des Gesteins

Obwohl das Modell durch diese Annahmen begrenzt ist, erfasst es die grundlegenden Mechanismen und ist daher in der Lage, akzeptable Schätzungen der quantitativen Auswirkungen der Salzablagerung auf die CO2-Speicherung in tiefen Salzreservoirs im Kernmaßstab zu liefern.

Abbildung 2 zeigt einen Berea-Kern, der zunächst mit LS-Sole gesättigt und mit etwa 160 PV überkritischem CO2 bei einer Injektionsflussrate von 5 ml/min geflutet wurde. Es ist zu beobachten, dass der Teil des Kerns in der Nähe des Injektionseinlasses nach der Verdampfung der Sole vollständig austrocknete, während der verbleibende Abschnitt in der Nähe des Auslasses mit unbeweglicher Sole feucht blieb.

Ein Berea-Sandsteinkern nach einer Trocknungszeit. Der Kern wurde zunächst mit LS-Sole gesättigt und anschließend mit etwa 160 PV überkritischem CO2 bei einer Injektionsflussrate von 5 ml/min geflutet.

Durch Inspektion kann der Kern nach der Verdampfung und Trocknung der Sole in einen Austrocknungsbereich und einen Nassbereich unterteilt werden (Abb. 2). Nach der Soleverdunstung ist im Austrocknungsgebiet mit Salzausfällungen zu rechnen. Der zylindrische Kern, der Radius \(R\) und die Länge \(L\) wurden mit einem Bündel paralleler zylindrischer Kapillarrohre mit unterschiedlichen Radien (\({r}_{1},{r}_{2},{ r}_{3},\dots {r}_{N}\)), eingestreut zwischen einer nichtporösen Masse (schattierte Bereiche), die die Gesteinsmatrix darstellen (Abb. 3). Das Modell ist in einen Austrocknungsbereich (\({L}_{1}\)) unterteilt, in dem Salz in den Rohren ausgefällt wurde, und in den Nassbereich (\({L}_{2}\)), in dem das Poren enthalten unbewegliche Sole.

Ein Schema des Rohrbündelmodells. Der Kern mit der Länge L und dem Radius R wird durch ein Bündel paralleler zylindrischer Kapillarrohre mit unterschiedlichen Radien dargestellt, die zwischen nichtporöser Masse verteilt sind.

Im Austrocknungsgebiet wird angenommen, dass sich das ausgefällte feste Salz an den Wänden der Porenverengung, dargestellt durch die Kapillarröhrchen, ansammelt. Infolgedessen würde das angesammelte Salz im Austrocknungsbereich die Strömungsfläche des Rohrs \(r\) um \(\Delta r\) verringern, was einer Gesamtzahl von \(N\) Kapillarrohren im porösen Medium entspricht .

Wir definieren einen dimensionslosen Parameter \({l}_{d},\), um die Ausdehnung des Austrocknungsbereichs vom Einlass zum Auslass des Kerns mit der Gesamtlänge \(L\) zu überwachen, die gegeben ist durch:

Unter Verwendung der Hagen-Poiseuille-Gleichung kann die Flüssigkeitsinjektivität durch das Kapillarrohrbündel ausgedrückt werden als:

In Gl. (3) ist \(\mu \) die Viskosität des eingespritzten Fluids, \(Q\) ist die Injektionsdurchflussrate und \(\Delta p\) ist der Gesamtdruckabfall über das Rohrbündel. Der relative Injektivitätsänderungsindex \(\beta \) kann dann wie folgt abgeleitet werden:

In Gl. (4) sind \({I}_{i}\) und \({I}_{f}\) die Fluidinjektivität vor und nach dem Trocknen bzw. der Salzfällung. Wenn die Porengrößenverteilung des Gesteins bekannt ist, kann Gl. (4) kann verwendet werden, um den Einfluss von ausgefälltem Salz auf die Injektivität abzuschätzen, wenn \({l}_{d}\) und \({\Delta r}_{i}\) für jedes \({r}_{ i}\) der gesamten \(N\) Kapillarröhrchen sind bekannt. Dies sind die drei unbekannten Parameter in der Gleichung, die bestimmt werden müssen.

Das Porenvolumen des Kerns entspricht ungefähr der Summe des Innenvolumens aller Kapillarröhrchen. Unter Verwendung der Definition der Porosität\(\phi,\) kann die Gesamtzahl der Kapillarröhrchen, die repräsentativ für das Porenvolumen des Kerns ist, mit der Porosität, der Größe des Kerns \(R\) und der durchschnittlichen Pore in Beziehung gesetzt werden Radius, \(\overline{{r }_{i}}\) durch:

Die Integration von \({r}_{i}^{2}\) von Null bis zur maximalen Salzdicke \({\Delta r}_{max}\) ergibt:

In ähnlicher Weise ergibt die Integration von \({r}_{i}\) über dieselbe Salzdicke:

Kombinieren von Gleichungen. (6) und (7) ergeben eine Beziehung zwischen \(\overline{{r }_{i}^{2}}\) und \(\overline{{r }_{i}}\):

wobei \({\overline{r} }_{i}^{2}\) das Quadrat des Durchschnitts der Kapillarrohrradien ist. Ersetzen von Gl. (8) in Gl. (5) kann die Gesamtzahl der Kapillarröhrchen geschätzt werden, die eine bestimmte Porosität ergeben:

Aus Gl. (9) kann die Gesamtzahl der Kapillarröhrchen, die das Porenvolumen des Kerns quantitativ darstellt, unter Berücksichtigung der Porosität \(\phi \) und der durchschnittlichen Porengröße \(\overline{{r }_{i}} geschätzt werden. \), angesichts der Porengrößenverteilung des Gesteins.

Die in einem Kapillarröhrchen abgelagerte Feststoffsalzsättigung \({S}_{si}\) ist definiert durch:

Dabei ist \({V}_{si}\) das Volumen des festen Salzes im Rohr, \({V}_{pi}\) das im Rohr für die Salzablagerung verfügbare Volumen und \({r}_ {e}=({r}_{i}-{\Delta r}_{i}\)). Das Ersetzen von \({r}_{e}=({r}_{i}-{\Delta r}_{i}\)) ergibt:

In Gl. (11), vorausgesetzt \({r}_{i}\gg {\Delta r}_{i}\), dass \(\frac{\Delta {r}_{i}}{{r}_{i }^{2}}=0\) können wir \({\Delta r}_{i}\) anhand von \({S}_{si}\) ableiten:

Die Gesamtmasse des in allen \(N\) Röhren abgelagerten festen Salzes kann wie folgt geschätzt werden:

wobei \({\rho }_{s}\) die Dichte des festen Salzes ist. Die Gesamtmasse des im Kern abgelagerten Salzes lässt sich aber auch wie folgt ausdrücken:

Dabei ist \({V}_{st}\) das Gesamtvolumen des im Kern abgelagerten Salzes. Kombinieren von Gleichungen. (13) und (14) ergibt:

Ersetzen der Gleichungen. (9) in (15) ergibt:

Da \({S}_{s}\) und \({l}_{d}\) zu jedem Zeitpunkt konstant sind, ist die Unsicherheit in \(\overline{{\Delta r }_{i}} \) in Gl. (16) ist hauptsächlich mit der Unsicherheit in \(\overline{{r }_{i}}\) verbunden. Daher ist Gl. (16) kann verwendet werden, um die durchschnittliche Dicke des abgelagerten festen Salzes an den Porenwänden im Hinblick auf die kumulative Feststoffsalzsättigung \({S}_{s}\) abzuschätzen durch:

Wenn \({S}_{s}\) und \({l}_{d}\) bekannt sind, können wir \({\Delta r}_{i}\) für jedes \({r} _{i}\) nach Salzfällung. Unter Verwendung der Massenbilanz leitete Pruess27 eine Gleichung ab, um die Sättigung fester Salze wie folgt abzuschätzen:

In Gl. (18), \({\overline{S} }_{g,d}\) ist die durchschnittliche Gassättigung hinter der Austrocknungsfront, \({\rho }_{aq}\) ist die Dichte der Sole , \({X}_{s}\) ist der Massenanteil des Salzes in der Sole und \({\rho }_{s}\) ist die Dichte des festen Salzes. Da \({\overline{S} }_{g,d}\) auch ein Maß für die Ausdehnung des Austrocknungsbereichs ist, ähnlich wie \({l}_{d}\) im aktuellen Modell, a Für die Feststoffsalzsättigung wurde eine Korrelation durch Anpassung experimenteller Daten abgeleitet:

Zuerst haben wir \({\rho }_{aq}\) und \({X}_{s}\) für eine 100 g/l NaCl-Sole gemessen. Anschließend wurde eine Kernprobe aus Berea-Sandstein mit bekannter Anfangspermeabilität mit der Sole gesättigt und etwa 300 PV überkritisches CO2 mit einer Geschwindigkeit von 5 ml/min durch den Kern geflutet. Nach jeweils 50 PV der CO2-Injektionen wurde der Kern durch Scannen untersucht, um \({l}_{d}\) zu bestimmen, und anschließend wurde die Permeabilität gemessen. Anschließend haben wir \(\beta \) für jedes \({l}_{d}\) berechnet und die Daten grafisch dargestellt. Eine anfängliche \({S}_{s}\)-Korrelation ähnlich Gl. (18) durch Ersetzen von \({\overline{S} }_{g,d}\) durch \({l}_{d}\) ohne die passenden Parameter wurde zur Berechnung von \(\beta \) verwendet. Die Sättigungskorrelation \({S}_{s}\) wurde dann optimiert, um zu den anfänglichen experimentellen Daten zu passen. Die optimale Korrelation in Gl. (19) wurde dann in den verschiedenen Experimenten verwendet. Zur Kalibrierung der Korrelation und zur Sicherstellung der Wiederholbarkeit wurde eine Solekonzentration außerhalb des im Hauptversuchssatz verwendeten Bereichs verwendet.

Gleichung (19) wird verwendet, um \({S}_{s}\) in der Austrocknungszone abzuschätzen. Sobald \({S}_{s}\) bekannt ist, werden \({\Delta r}_{i}\) aus Gleichung berechnet. (17) und dann \(\beta \) für jedes aus Gl. berechnete \({l}_{d}\). (4).

Die Mechanismen der Salzausfällung lassen sich in zwei Gruppen einteilen: Salzkuchenbildung am Einspritzeinlass und Trocknungseffekte. Unter bestimmten günstigen Bedingungen kann sich in den frühen Stadien der Soleverdampfung vor Beginn der Trocknung ein Salzkuchen auf der Oberfläche des Kerneinlasses bilden.

Um die Mechanismen der Salzkuchenbildung zu untersuchen, wurde ein sauberer Bentheimer-Kern mit 120 g/l NaCl-Sole vakuumgesättigt und mit etwa 50 PV trockenem überkritischem CO2 mit einer Geschwindigkeit von 1 ml/min geflutet. Der Bentheimer-Kern wurde aufgrund seiner relativ hohen Permeabilität ausgewählt. Während der CO2-Flutung wurden Druckabfallprofile aufgezeichnet. Aus Abb. 4A ist ersichtlich, dass sich am Kernaustritt kein Salz gebildet hat. Abbildung 4B zeigt eine massive Salzkuchenablagerung am Kerneinlass. Zu Beginn der Injektion, wenn der Kern vollständig mit Sole gesättigt ist, hinterlässt das eingespritzte überkritische CO2 die Sole hinter dem Einlass, da die Sole von der eingespritzten Flüssigkeit nur unzureichend mitgerissen wird. Der Salzgehalt der Sole steigt aufgrund des Stoffübergangs von Wasser aus der Sole in das trockene überkritische CO2 allmählich an. Wenn der anfängliche Salzgehalt der Sole hoch genug ist, könnte die am Einlass zurückbleibende Sole eine Übersättigung erreichen und Salz auf der Einlassoberfläche niederschlagen. Das ausgefällte Salz erzeugt einen Sättigungsgradienten, der durch kapillaren Rückfluss mehr Sole in den Einlassbereich zieht, was zur Ausfällung weiterer Salze am Einlass führt. Daher könnte die Salzkuchenbildung mit zunehmendem Salzgehalt der Sole und ineffizienter Soleverdrängung am Injektionseinlass zunehmen.

Fotos des Bentheirmer-Kerns, nachdem CO2 mit 1 ml/min in den Kern injiziert wurde, der ursprünglich mit 120 g/l NaCl-Sole gesättigt war. (A) Am Kernauslass wurde kein Salzkuchen beobachtet. (B) Massiver Salzkuchen am Injektionseinlass.

Um den Einfluss des Sweeps auf die Salzkuchenentwicklung zu untersuchen, wurde die Flussrate der überkritischen CO2-Injektion von 1 auf 5 ml/min erhöht. Die Salzablagerung am Injektionseinlass verringerte sich, wenn die Injektionsflussrate von 1 auf 5 ml/min erhöht wurde (Abb. 5). Die Strömung am Injektionseinlass verbesserte sich mit zunehmender Injektionsdurchflussrate, sodass weniger Sole für die Salzausfällung hinter dem Injektionseinlass zurückblieb.

Fotos, die die Entwicklung von Salzkuchen am Kerneinlass zeigen, wenn die Injektionsrate von überkritischem CO2 von (A) 1 ml/min auf (B) 5 ml/min erhöht wurde. Eine Erhöhung der CO2-Injektionsrate verringerte die Menge des abgelagerten Salzes.

Der anfängliche Salzgehalt der Sole wurde dann auf 75 g/l reduziert, wobei die CO2-Injektionsflussrate konstant bei 5 ml/min gehalten wurde. Die Menge des am Injektionseinlass ausgefällten Salzkuchens nahm weiter deutlich ab, wenn der Salzgehalt der Sole verringert wurde (Abb. 6). Bei konstanter Verdampfungsrate verzögert eine Verringerung des Sättigungssalzgehalts der Sole die Übersättigung, sodass ein erheblicher Teil der am Injektionseinlass zurückgebliebenen Sole in den Kern gespült werden kann, was tendenziell die Menge des am Einlass gebildeten Salzkuchens verringert.

Fotos, die die Entwicklung von Salzkuchen am Kerneinlass zeigen, als der Salzgehalt der Sole von (A) 120 g/L auf (B) 75 g/L verringert wurde. Der Rückgang des Salzgehalts der Sole verringerte die Salzablagerung weiter.

Aus diesen experimentellen Studien kann beobachtet werden, dass die Salzkuchenablagerung am Injektionseinlass während der CO2-Injektion in salzhaltige poröse Medien vom Sättigungssalzgehalt der Sole und der Solespülung am Injektionseinlass abhängen kann.

Zur Modellierung des porösen Mediums mit dem im Abschnitt „Modellierungsarbeiten“ abgeleiteten Röhrenbündelmodell ist eine Porengrößenverteilung erforderlich. Basierend auf einer Analyse der Porengrößenverteilung durch Quecksilberinjektion in einen Berea-Sandstein haben Shi et al.57 einen durchschnittlichen Porenradius von etwa 6,7 μm ermittelt. Dullien und Dhawan58 berichteten über Porenverengungsgrößen zwischen 0,5 und 5,0 μm und Porenkammergrößen zwischen 5,0 und 50 μm in Berea-Sandstein. Anhand dieser Daten haben wir unser Modell mithilfe einer logarithmischen Normalverteilung der Rohrradien auf eine durchschnittliche Porengröße von 6 μm kalibriert, wie in Abb. 7 dargestellt. In Abb. 7 ist zu erkennen, dass Rohre mit Radien von mehr als 20 μm bestehen weniger als 5 % der Gesamtzahl der Kapillarröhrchen. Der minimale Rohrradius wurde auf 0,38 μm festgelegt.

Verteilung der Rohrradien, die die Porengrößenverteilung des Berea-Sandsteinkerns darstellt. Die Rohrradien wurden aus einer logarithmischen Normalverteilung mit einem durchschnittlichen Rohrradius von etwa 6 μm ermittelt, was der durchschnittlichen Porenhalsgröße von Berea-Sandstein entspricht.

Natürliche Reservoirgesteine haben offene Porenkörper, die je nach Koordinationszahl der Gesteinsart durch zwei oder mehr Porenhälse verbunden sind. Die durchschnittliche Koordinationszahl der Berea-Sandsteine liegt zwischen 4 und 859,60. Die Porengrößenverteilung in Abb. 7 schneidet im Vergleich zu diesem Bereich der Koordinationszahl gut ab.

Ein Berea-Sandsteinkern mit bekannter anfänglicher Permeabilität wurde vor dem Trocknungsexperiment mit LS-Sole gesättigt. Anschließend wurde der Kern mit überkritischem CO2 mit 5 ml/min geflutet. Nach jeweils 100 PV CO2-Injektion wurde der Kern herausgenommen und untersucht, und der fortschreitende Austrocknungsbereich wurde gemessen, um \({l}_{d}\) abzuschätzen. Die durch Salzfällung verursachte Änderung der CO2-Injektivität wurde ebenfalls gemessen und \(\beta\) berechnet. Abbildung 8 zeigt die Auswirkungen der fortschreitenden Austrocknungsregion \({l}_{d}\) auf die Beeinträchtigung der CO2-Injektivität \(\beta \) für die experimentellen Studien und Modellstudien.

Auswirkung der fortschreitenden Austrocknungsregion auf die Beeinträchtigung der CO2-Injektivität. Der Kern war zunächst mit LS-Sole gesättigt. Die Änderung der CO2-Injektion und das Ausmaß der Austrocknungsregion wurden alle 100 PV der CO2-Injektion gemessen.

Abbildung 8 zeigt, dass die Simulationsdaten gut mit den gemessenen Daten übereinstimmen. Es ist zu beobachten, dass die Beeinträchtigung der CO2-Injektivität zu Beginn der Trocknung am höchsten war. Die Beeinträchtigung der Injektivität verringerte sich für \({l}_{d}\) auf ein Minimum von etwa 0,45 und nahm dann zum Ende des Kernausflusses hin leicht zu. Zu Beginn der Trocknung könnte es durch Salzausfällung und relative Permeabilitätseffekte zu einer Beeinträchtigung der Injektivität kommen. Die Verdampfungsrate der Sole ist in der Nähe des Einlassbereichs aufgrund der hohen kapillargetriebenen Rückströme am höchsten. Wenn die Sole eine Übersättigung erreicht, könnte sich Salz in den Poren niederschlagen, was wiederum die Injektivität verringern könnte. Außerdem enthält ein großer Teil des Gesteins zu Beginn der Trocknung noch Sole. Ein kapillarer Rückfluss kann die wässrige Phase auch in Richtung des Injektionseinlasses treiben. Das Vorhandensein mobiler Sole in den Poren könnte den für den CO2-Fluss verfügbaren Raum verringern und damit die relative Durchlässigkeit von CO2 verringern, was sich auch auf die Injektivität im Einlassbereich auswirken könnte.

Wenn die Trocknungsfront in den Kern vordringt, wird erwartet, dass die Soleverdampfung und die Salzausfällung aufgrund der verringerten Flüsse abnehmen. Darüber hinaus nimmt die Sättigung der mobilen Sole ab, da mehr Sole aus dem Kern gespült wird. Dadurch wird die relative Durchlässigkeit für CO2 erhöht. Wenn der Kern fast vollständig getrocknet ist, sind die Verdampfung der Sole und die Salzausfällung am Auslassende des Kerns nahezu vernachlässigbar. Darüber hinaus verbessert das Fehlen mobiler Sole im Gestein die relative Durchlässigkeit des Gesteins für CO2 weiter. Allerdings waren wahrscheinlich die kapillar zurückgetriebenen Flüsse und Veränderungen in der Verteilung des abgelagerten Salzes als Folge der kontinuierlichen Injektion großer Porenvolumina von CO2 nach der Salzablagerung für den leichten Anstieg der Injektivitätsbeeinträchtigung zum Ende des Gesteins verantwortlich. Die Salzumverteilung innerhalb der Poren kann zu heterogenen Salzablagerungen führen, die tendenziell die CO2-Injektivität beeinträchtigen, wie auch von anderen Forschern beobachtet14,38,61.

Um den Einfluss des Salzgehalts der Sole zu untersuchen, wurde das Experiment mit HS-Sole wiederholt. Die gemessenen und simulierten Ergebnisse für die LS- und HS-Solefälle sind in Abb. 9 dargestellt.

Einfluss des Salzgehalts der Sole auf die CO2-Injektivität in Bezug auf das Fortschreiten der Austrocknungsregion. Es zeigt sich, dass sich das Ausmaß der Beeinträchtigung der CO2-Injektivität mehr als verdoppelt, wenn der Salzgehalt der Sole von 75 auf 150 g/l verdoppelt wird.

Im Allgemeinen nahm die Beeinträchtigung der CO2-Injektivität um mehr als das Doppelte zu, wenn der Salzgehalt der Sole von 75 auf 150 g/l verdoppelt wurde (Abb. 9). Dieses Ergebnis lässt sich gut mit den Ergebnissen von Jeddizahed und Rostami62 vergleichen, die über eine erhöhte Permeabilitätsbeeinträchtigung von 21 auf 50 % berichteten, wenn der Salzgehalt der Sole unter ähnlichen experimentellen Bedingungen von 50 auf 100 g/l erhöht wurde. Andere Forscher8,25,27 haben ebenfalls einen direkten Anstieg der Beeinträchtigung der CO2-Injektivität proportional zum Anstieg des Salzgehalts der Sole berichtet.

Abbildung 9 legt auch nahe, dass die gleichen Mechanismen für die Beeinträchtigung der CO2-Injektivität verantwortlich sind, da sich der Austrocknungsbereich unabhängig vom anfänglichen Salzgehalt der Sättigungssole vom Injektionseinlass aus erstreckt. Der Anstieg des Salzgehalts der Sole von LS zu HS erhöhte das Ausmaß der CO2-Injektivitätsbeeinträchtigung, hatte jedoch keinen direkten Einfluss auf die Entwicklung einer CO2-Injektivitätsbeeinträchtigung während des Trocknungsprozesses. Außerdem stimmen die Simulationsergebnisse gut mit den gemessenen Daten für den erhöhten Salzgehalt der Sole überein.

Im Allgemeinen nimmt die Sättigung mit festem Salz mit zunehmendem Salzgehalt der Sole zu10,20,26,44. Es kann jedoch beobachtet werden, dass ein Anstieg des Salzgehalts der Sole einen vernachlässigbaren Einfluss auf die Mechanismen hatte, die den Änderungen der CO2-Injektivität zugrunde liegen, wenn sich die Austrocknungszone in das Gestein hinein ausdehnt. Die beiden Hauptmechanismen, die Salzausfällungsrate während des Trocknungsprozesses und die relativen Durchlässigkeitseffekte, hängen größtenteils von der CO2-Injektionsrate ab. Eine Erhöhung des Salzgehalts der Sole erhöht nur die Menge des ausgefällten Salzes, die Niederschlagsrate hängt jedoch hauptsächlich von der Verdampfungsrate der Sole ab. Außerdem werden die relativen Permeabilitätseffekte durch die Menge an mobiler Sole beeinflusst, die in Echtzeit im Gestein vorhanden ist.

Im Hinblick auf den Lagerraum sind tiefe Salzformationen die geeignetsten Kandidaten für CCUS. Salzausfällungen während der CO2-Injektion in tiefe Salzlagerstätten könnten jedoch die CO2-Injektionsfähigkeit beeinträchtigen und das Speicherpotenzial verringern. Einblicke in den Trocknungsprozess, die Veränderungen in der Austrocknungsregion und deren Auswirkungen auf die CO2-Injektivität könnten das Verständnis der Mechanismen der Trocknung und Salzausfällung in Salzreservoirs verbessern. Kernflutexperimente wurden durchgeführt, um die Mechanismen der Austrocknung während der CO2-Injektion in Salzreservoirs und den Einfluss der Größe der fortschreitenden Austrocknungsregion auf die CO2-Injektionsfähigkeit zu untersuchen. Die experimentellen Ergebnisse wurden verwendet, um ein Röhrenbündelmodell zu kalibrieren, um die Größe des Austrocknungsbereichs und seinen Einfluss auf die durch die Ausfällung fester Salze verursachte Beeinträchtigung der CO2-Injektivität zu verfolgen. Zu den Highlights unserer Ergebnisse zählen die folgenden:

Salz könnte sich von außen auf der Oberfläche des Einspritzeinlasses in Form eines Filterkuchens niederschlagen. Der Salzgehalt der Sole und die Spüleffizienz der Sole um den Injektionseinlass wurden als die wichtigsten zugrunde liegenden Parameter der externen Salzausfällung identifiziert.

Bei der Trocknung und internen Salzausfällung war die Beeinträchtigung der CO2-Injektivität zu Beginn des Trocknungsprozesses aufgrund der hohen Soleverdampfungsrate und der geringen relativen Permeabilität von CO2 am höchsten. Die Injektivität verbesserte sich leicht, als die Trocknungsfront in die Mitte des Kerns vordrang, nahm jedoch gegen Ende des Trocknungsprozesses allmählich ab. Insgesamt hatte der Anstieg in der Austrocknungsregion keinen signifikanten Einfluss auf die Größe der CO2-Injektivität.

Durch die Verdoppelung des anfänglichen Salzgehalts der Sole von 75 auf 150 g/l wurde die CO2-Injektivität mehr als verdoppelt, aber die sukzessive Änderung der Injektivität aufgrund der Erweiterung der Austrocknungsregion war unabhängig vom anfänglichen Salzgehalt der Sole.

Obwohl das analytische Modell größtenteils grundlegend war, sind die begleitenden experimentellen Ergebnisse sehr wichtig für das Verständnis der Mechanismen der Austrocknung und Salzausfällung in Salzreservoirs. Erkenntnisse aus der aktuellen Studie könnten eine solide Grundlage für das Verständnis des Zusammenhangs zwischen der durch Salzablagerungen verursachten CO2-Injektivität und dem Vordringen einer Austrocknungsregion liefern.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Die Autoren danken Prof. Emmanuel A. Donkor, dem Leiter der Abteilung für Erdöltechnik der Kwame Nkrumah University of Science and Technology, Ghana, für seine Unterstützung.

Abteilung für Erdöltechnik, Kwame Nkrumah University of Science and Technology, PMB Kumasi, Kumasi, Ghana

Yen Adams Sokama-Neuyam, Shadrack Kofi Owusu, Victor Darkwah-Owusu, Joshua Nsiah Turkson und Adwoa Sampongmaa Otchere

Abteilung für Erdöltechnik, Universiti Teknologi PETRONAS, Seri Iskandar, 32610, Perak, Malaysia

Muhammad Aslam Md Yusof

Abteilung für Energie- und Erdöltechnik, Universität Stavanger, 4036, Stavanger, Norwegen

Jann Rune Ursin

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YAS-N. entwarf die Arbeit und schrieb das Hauptmanuskript, MAMY analysierte die Daten und redigierte das Manuskript, SKO und ASO führten die Experimente durch, VD-O. und JNT arbeiteten an der theoretischen Modellierung, JR Ursin überwachte die Arbeit.

Korrespondenz mit Yen Adams Sokama-Neuyam.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Sokama-Neuyam, YA, Yusof, MAM, Owusu, SK et al. Experimentelle und theoretische Untersuchung der Trocknungsmechanismen bei der CO2-Injektion in Salzlagerstätten. Sci Rep 13, 9155 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36419-3

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Eingegangen: 13. Dezember 2022

Angenommen: 03. Juni 2023

Veröffentlicht: 06. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36419-3

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