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npj Flexible Electronics Band 6, Artikelnummer: 44 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die großflächige, programmierbare Montage verschiedener Mikroobjekte auf beliebigen Substraten ist eine grundlegende, aber auch anspruchsvolle Aufgabe. Hierin wird eine einfache Mikromontagetechnik auf Waferebene vorgeschlagen, die auf der lichtinduzierten Änderung sowohl der Oberflächentopographie als auch der Grenzflächenhaftung eines weichen lichtempfindlichen Polymers basiert. Insbesondere durch das lichtregulierte Polymerwachstum entstehen lokal vertiefte und erhabene Zonen auf der Stempeloberfläche. Die lichtbedingte Adhäsionsreduzierung hingegen erleichtert das Ablösen der Tinten vom Polymer. Das Zusammenspiel dieser beiden Effekte ermöglicht die programmierbare Montage ultrakleiner Komponenten auf verschiedenen Substraten, die mit zusätzlichen Klebeschichten beschichtet sind. Die Genauigkeit dieser Technik wird durch die Zusammenstellung verschiedener Materialien und funktioneller Geräte mit einer Druckgröße von bis zu 4 Zoll bestätigt. Diese Arbeit bietet eine rationale Strategie für die groß angelegte und programmierbare Montage verschiedener empfindlicher Mikroobjekte und umgeht dabei die allgemeinen Probleme einiger bestehender Techniken wie schlechte Gleichmäßigkeit der Übertragung, kleine Druckfläche und hohe Kosten.

Techniken zur heterogenen Integration verschiedener Materialien von ihren gewachsenen Substraten auf die gewünschten Empfangssubstrate in gewünschten Anordnungen wurden in den letzten Jahrzehnten ausführlich erforscht1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12, 13,14,15,16,17,18,19,20,21. Dank der Weiterentwicklung verschiedener Mikromontagetechniken wurde eine breite Palette von Proof-of-Concept-Geräten und Funktionssystemen demonstriert, die ein großes Potenzial für verschiedene Anwendungen wie hochauflösende Displays2,10,22,23,24 eröffnen. flexible Optoelektronik25,26,27, biointegrierte Elektronik28,29, krummlinige Elektronik30 und viele andere fortschrittliche Anwendungen19,31,32,33. Allerdings stecken diese Mikromontagemethoden noch in den Kinderschuhen. Der Mangel an ausgereiften Montagetechniken hat den Weg zur Kommerzialisierung vieler verschiedener Geräte und Anwendungen versperrt.

Die Fähigkeit zur programmierbaren Montage winziger Chips ist von entscheidender Bedeutung7,9,13,14,20. Ein bemerkenswerter Vorteil einer solchen programmierbaren Übertragung ist die effektive Kostenkontrolle. Durch die programmierbare Übertragung kann jeweils ein kleiner Teil der Komponenten übertragen werden, während die übrigen Geräte weiterhin auf dem Spendersubstrat verbleiben5,14,20. Dadurch kann das potenzielle Risiko einer Geräteverschwendung minimiert werden. Ein weiterer Vorteil ist das Fehlermanagement. Defekte Geräte können ausgeschlossen werden und nur funktionsfähige Geräte werden selektiv auf das Zielsubstrat übertragen. Am wichtigsten ist, dass die programmierbare Mikromontage die Anordnung der Komponenten in einem anderen Format als dem Original ermöglicht7,9,22. Beispielsweise können der Abstand und die Neigung der übertragenen Objekte auf die individuellen Bedürfnisse des Benutzers abgestimmt werden. Ein Beispiel für Anwendungen, die eine programmierbare Montage erfordern, ist das mikroskalige Leuchtdiodendisplay (Micro-LED)7,22,24,29,34,35, das aufgrund seiner hohen und geringen Helligkeit auf großes Forschungsinteresse in der Displayindustrie gestoßen ist Stromverbrauch und schnelle Schaltgeschwindigkeit. Für diese spezielle Anwendung müssen aus Kostengründen Millionen von Mikro-LED-Chips mit einer Größe von bis zu einigen zehn Mikrometern dicht auf Quellwafern vorbereitet und dann in relativ spärlicher Form auf eine angetriebene Rückwandplatine mit den gewünschten Layouts übertragen und gedruckt werden. Diese ultrakleinen Chips sind zwar günstig für die Maximierung der Chipdichte pro Fläche, stellen jedoch große Herausforderungen für die Präzisionsmontage dar. Bei einer Verkleinerung der Chipgröße auf 100 µm oder weniger wird berichtet, dass die Van-der-Waals-Kraft (VDW) und/oder die elektrostatische Kraft auf der Chipoberfläche die Schwerkraft überwiegen können36. Dadurch wird die präzise und schnelle Freigabe dieser winzigen Geräte, die auf herkömmlichen Pick-and-Place-Techniken mit Robotergreifern und Vakuumdüsen basieren, immer schwieriger. Aus diesen Gründen ist die Entwicklung alternativer Techniken für die programmierbare Hochdurchsatzmontage ultrakleiner Komponenten mit hoher Ausbeute und hoher Geschwindigkeit äußerst wünschenswert.

Kürzlich wurden mehrere Techniken vorgeschlagen, um die Fähigkeit zur programmierbaren Übertragung teilweise zu verbessern, aber diese Methoden haben auch ihre eigenen Nachteile. Unter den verschiedenen Montagetechniken ist der Stempeltransferdruck1,3,14,15,16,18,19 eine beliebte Methode, die teilweise kommerziellen Erfolg hatte. Bei dieser Methode wird ein elastischer Stempel mit speziell entwickelten Oberflächenmikrostrukturen1,3,14 verwendet, um die Haftfestigkeit zu modulieren, wodurch sie für den Transferdruck von winzigen, ultradünnen und empfindlichen Tinten geeignet sind. Allerdings müssen die Skalierbarkeit, die Druckausbeute und die Platzierungsgenauigkeit dieser Methode noch weiter verbessert werden, da es schwierig ist, die Adhäsionsschaltbarkeit und die Stempelverformung genau zu steuern37,38. Beim großflächigen Drucken kommt es häufig zu einer erhöhten Fehlermenge. Darüber hinaus hängt die programmierbare Übertragung dieses Ansatzes entscheidend von den hochentwickelten oberflächentechnischen Mikrostrukturen des Stempels ab, die üblicherweise durch Nanoprägung oder Formtechniken gebildet werden14,39,40, was zu erhöhten Kosten und einer höheren Fertigungskomplexität führt. Kürzlich wurde ein auf Atomdiffusion basierendes Trockentransferdruckverfahren vorgeschlagen, um großflächiges, verzerrungsfreies Drucken zu erreichen, es fehlt jedoch die Fähigkeit zur programmierbaren Montage6. Laserübertragungsverfahren sind eine weitere Art beliebter Techniken, die sich für die programmierbare Montage eignen5,7,8,20. Beispielsweise wurden Techniken des laserinduzierten Vorwärtstransfers (LIFT)8,41 entwickelt, die auf der Laserablation der Opferpolymer-Trennschicht basieren, aber diese leiden unter Platzierungsungenauigkeiten und Oberflächenrückständen. Eine andere Laserübertragungstechnik beruht auf der lokalen Erwärmung und Volumenausdehnung eingebetteter Mikrokügelchen in der Klebeschicht, um die Grenzflächenhaftung zu modulieren und die Tinten freizugeben20. Allerdings kann die Volumenausdehnung der Mikrokügelchen im Klebstoff zu einer unerwünschten Positionsverschiebung der Tinten führen, was zu praktischen Einschränkungen beim hochauflösenden Drucken führt. Tatsächlich eignet sich die Methode nur zum Drucken von Bauteilen mit einer Größe von Hunderten von Mikrometern. Da diese Methode außerdem eine erhöhte Temperatur zur Modulation der Haftung verwendet, eignet sie sich nicht zum Drucken einiger empfindlicher funktioneller Mikroobjekte mit geringer thermischer Stabilität, wie z. B. kolloidale Quantenpunkte (QDs) und Polystyrol-Mikrokügelchen. Kürzlich haben wir eine bandgestützte Laserübertragungstechnik entwickelt, die für die Übertragung von Mikro-LEDs auf Waferebene geeignet ist7. Allerdings können die relativ hohen Kosten des Lasersystems einen limitierenden Faktor für dessen Einsatz darstellen. Die flüssigkeitsunterstützte Montage4,10,11 scheint eine weitere Montagetechnik mit hohem Durchsatz zu sein, aber die Druckgenauigkeit wird deutlich beeinträchtigt, wenn die Chipgröße auf 100 µm oder weniger sinkt. Darüber hinaus müssen die zu übertragenden Chips in einer flüssigen Umgebung platziert werden, die möglicherweise nicht mit dem Standard-Mikrofabrikationsprozess kompatibel ist. Es wurde auch über tauchstiftgestütztes Transferdrucken mit nanoskaliger Druckgenauigkeit berichtet16,42, die größten limitierenden Faktoren dieser Methode sind jedoch die langsame Übertragungsgeschwindigkeit und die kleine Druckfläche.

Abgesehen von der Anforderung eines hohen Durchsatzes und einer programmierbaren Übertragung ist eine Mikromontagetechnik mit der Fähigkeit, Materialien und Geräte auf gekrümmten Substraten zu montieren, auch entscheidend für die Entwicklung leistungsstarker kurviger Elektronik7,19,20,26,43. In vielen Fällen sind faltbare oder gebogene Geräte äußerst wünschenswert, die erweiterte Funktionalitäten und Leistungen bieten können, die sonst mit ihren planaren Gegenstücken nur schwer zu erreichen wären. Repräsentative Beispiele für solche Geräte sind flexible Displays2, Bildgeber mit gekrümmten Brennebenen44 und intelligente Kontaktlinsen mit krummlinigen Formen45. Allerdings befinden sich robuste Fertigungstechnologien für den Bau solcher Geräte in großen Stückzahlen noch in der Entwicklung. Obwohl einige Drucktechnologien entwickelt wurden, um diese Herausforderung teilweise zu bewältigen, sind sie in der Regel schwer mit hoher Effizienz zu implementieren und weisen eine schlechte Kompatibilität mit Geräten mit komplizierten Geometrien und Oberflächentopografien auf.

Im Gegensatz zu den herkömmlichen Reizen, die auf Druck46, elektrischem Feld47,48 und Wärme20 basieren, ist der Lichtreiz in letzter Zeit aufgrund seiner einfacheren zeitlichen und räumlichen Manipulation zu einer immer beliebter werdenden Technik zur Auslösung des Adhäsionswechsels von lichtempfindlichen Polymerklebstoffen geworden49,50. Dennoch werden solche lichtempfindlichen Polymere selten für die programmierbare Mikromontage von Objekten im Mikromaßstab verwendet. Hier berichten wir über eine rationale Strategie durch Synergie von Adhäsionskontrolle und einstellbarer Oberflächentopographie durch Bestrahlung mit strukturiertem Licht, um eine groß angelegte, programmierbare Montage verschiedener Mikrokomponenten auf der Basis eines lichtempfindlichen Polymers zu erreichen. Die hier vorgeschlagene Technik ist tintenfreundlich und mit der nichtplanaren Integration kompatibel. Großflächiger Transferdruck wird durch Flutbelichtung des lichtempfindlichen Polymers ermöglicht, was dazu führt, dass das Polymer vom starken Adhäsionszustand in den schwachen Adhäsionszustand wechselt. Andererseits stellte die maskierte UV-Bestrahlung ein zusätzliches Mittel zur Modulation der Polymeroberflächentopographie dar. Im letzteren Fall wechseln die vertieften Bereiche der Polymeroberfläche aufgrund des zwischen den Tinten und dem Polymer gebildeten Spalts in den kontaktfreien Zustand. Mit dieser maskenvermittelten Oberflächentopographie sowie dem Adhäsionswechsel können Mikroobjekte in einem programmierbaren Format basierend auf den Bedürfnissen der Benutzer zusammengesetzt werden. Um diese Fähigkeiten zu beweisen, wurden verschiedene Tintenmaterialien wie Indiumzinnoxid (ITO), Galliumnitrid (GaN) und Goldmembranen auf verschiedenen Substraten mit Wafergrößen von bis zu 4 Zoll montiert und so den Weg für die Entwicklung multifunktionaler elektronischer Systeme geebnet. Die konforme Integration von Au-Nanomembranen, Perowskit-QDs und GaN-Mikro-LEDs auf gekrümmten Oberflächen wurde ebenfalls demonstriert, was ihr Potenzial in der krummlinigen Elektronik unterstreicht.

Im Vergleich zu zuvor beschriebenen Methoden bietet die in unserer Forschung vorgestellte Technik eine vielversprechende, kostengünstige Lösung für die groß angelegte Integration verschiedener Materialien für die Entwicklung fortschrittlicher Elektronik mit erweiterten Funktionalitäten in naher Zukunft. Nicht nur, weil es die Möglichkeit zur großflächigen (bis zu 4 Zoll) und programmierbaren Montage winziger, ultradünner und empfindlicher Komponenten (mit einer Strukturgröße bis zu 10 µm und einer Dicke bis zu 250 nm) auf Abruf bietet , sondern auch, weil die Strukturierung mit ultraviolettem Licht eine einfache, kostengünstige Technik ist, die in der modernen Halbleiterindustrie weit verbreitet ist, beispielsweise beim Aushärten, Bonden und in der Fotolithographie. Diese Mikromontagetechnik bietet großes Potenzial für die Erforschung von Hochleistungselektronik der nächsten Generation wie hochauflösende Displays, biointegrierte Gesundheitsüberwachungselektronik und krummlinige Elektronik.

Um einen lichtempfindlichen Stempel mit schneller Einstellbarkeit der Haftung herzustellen, haben wir einen lichtempfindlichen Polymerklebstoff entwickelt, der aus einem Basisacrylpolymer, einem vernetzenden Monomer aus Trimethylolpropantriacrylat (TMPTA) und einem Darocur-1173-Fotoinitiator besteht. Das Basisacrylpolymer ist eine Mischung aus 2-Hydroxyethylacrylat, Acrylsäure und Butylacrylat. Der Photoinitiatorzusatz verleiht dem Polymerklebstoff die photoresponsive Eigenschaft. Der Vernetzer wird hinzugefügt, um den Abbau der Haftung und die Aushärtung des Polymers zu beschleunigen. Die Zusammensetzung und das Gewichtsverhältnis jeder Komponente im Polymer werden optimiert, um die Lichtreaktionszeit zu maximieren. Das detaillierte Verfahren zur Herstellung des lichtempfindlichen Polymers finden Sie im Abschnitt „Methode“. Der Polymerklebstoff wird dann mit einem automatischen Filmaufziehgerät auf eine dünne Folie aus Polyethylenterephthalat (PET) oder Polyolefin (PO) aufgetragen, sodass ein Polymerklebeband entsteht (Abb. 1a), das im Folgenden auch als lichtempfindlicher Stempel bezeichnet wird . Ein rasterelektronenmikroskopisches Querschnittsbild (SEM) des lichtempfindlichen Bandes ist in der ergänzenden Abbildung 1 dargestellt. Anfänglich weist der Stempel eine sehr starke Haftung von 132,2 N cm-2 auf, basierend auf dem Schältest (ergänzende Abbildung 2). bleibt eine relativ flache Topographie (Ra = 7,74 nm), wie das in Abb. 1a gezeigte Bild des Rasterkraftmikroskops (AFM) zeigt. Bei 365-nm-Ultraviolett-Flutbestrahlung mit einer Leistungsdichte von 20 mW cm-2 für nur 3 s kommt es schnell zu Vernetzung und photochemischen Reaktionen des Polymers, was zu einem schnellen Abfall der Haftfestigkeit auf nahezu 1,1 N cm-2 und einem Anstieg führt in der Oberflächenrauheit (Ra = 11,3 nm) der Klebeschicht, wie aus dem AFM-Bild in Abb. 1b hervorgeht. Abbildung 1c zeigt die Abhängigkeit der Haftfestigkeit als Funktion der Einwirkzeit. Es wird beobachtet, dass die Haftfestigkeit mit zunehmender Einwirkungszeit von 0 s auf 3 s von 132,2 N cm−2 auf 1,1 N cm−2 abnimmt. Die entsprechende Schaltbarkeit (definiert durch das Verhältnis der Haftfestigkeit nach der Belichtung zur Haftfestigkeit vor der Belichtung) als Funktion der Belichtungszeit ist in Abb. 1d dargestellt. Abhängig von der Bestrahlungszeit kann die Adhäsionsschaltbarkeit bis zu 117,5 betragen, was auf die große Möglichkeit hinweist, die gedruckten Tinten mit diesem Polymer wiederzugewinnen und abzugeben. Wir stellen fest, dass die Haftungsreduzierung unseres Polymerklebstoffs gegenüber der UV-Einwirkungszeit viel schneller ist als bei kommerziell erhältlichen UV-Bändern (ergänzende Abbildung 3). Im letzteren Fall dauert es einige Minuten, bis die Haftung auf einen vergleichbaren Wert absinkt. Der zugrunde liegende Mechanismus dieser lichtinduzierten Adhäsionsreduzierung kann in zwei Faktoren zusammengefasst werden. Eine davon ist die Bildung einer vernetzten Netzwerkstruktur, die härter und weniger klebrig wird, wenn sie ultravioletten Reizen ausgesetzt wird51. Der andere Faktor ist auf die erhöhte Rauheit der Polymeroberfläche bei UV-Bestrahlung zurückzuführen, die zur Bildung einer kleineren effektiven Kontaktfläche an der Grenzfläche zwischen Klebstoff und Objektoberfläche führt und dadurch die Grenzflächenhaftung verringert.

a Schematische Darstellung des anfänglichen starken Adhäsionszustands des Polymers ohne Lichtbestrahlung (oben) und AFM-Oberflächenmorphologie des Klebstoffs, die eine relativ geringe Oberflächenrauheit zeigt. b Schematische Darstellung des schwachen Adhäsionszustands aufgrund der lichtinduzierten Verfestigung (oben) und AFM-Bild der Polymeroberfläche nach UV-Lichtbestrahlung, das eine erhöhte Oberflächenrauheit zeigt. c Haftfestigkeit des lichtempfindlichen Polymers als Funktion der UV-Belichtungszeit. d Adhäsionsschaltbarkeit des Polymers als Funktion der Einwirkzeit.

Die oben genannten Ergebnisse legen nahe, dass die Polymeroberflächenhaftung eng mit ihrer Topographie und dem Grad der Polymervernetzung zusammenhängt. Vor diesem Hintergrund haben wir die Veränderung der Polymeroberflächenhaftung und -topographie nach UV-Bestrahlung durch eine optische Maske weiter untersucht, wie in Abb. 2a schematisch dargestellt. In ähnlicher Weise wird über eine Fotomaske mit kreisförmigen Mustern in verschiedenen Durchmessern ein 365-nm-UV-Stimulus mit 20 mW cm-2 für eine Dauer von 1,2 s auf den auf einem Glasträger platzierten Polymerstempel aufgebracht. Es ist interessant festzustellen, dass die Maskenmuster gut auf der Polymeroberfläche dupliziert wurden und eine scharfe Grenze bilden, die den Belichtungsbereich und den maskierten Bereich trennt (Abb. 2b). Die Analyse mit dem konfokalen Laser-Rastermikroskop zeigt außerdem, dass der Belichtungsbereich höher liegt als der Nichtbestrahlungsbereich (Abb. 2c), was auf ein Polymerwachstum von 1,55 µm im Bestrahlungsbereich hinweist. Es ist zu beachten, dass der Glasträgerhalter unterhalb des Polymerstempels wirksam verhindern kann, dass Luftsauerstoff während der UV-Bestrahlung die Grenzfläche Polymer/Glas angreift, was für die Förderung des Polymerwachstumseffekts unerlässlich ist. Es ist zu beachten, dass die Randhöhe des Belichtungsbereichs höher ist als in der Mitte (Abb. 2d). Weitere Untersuchungen deuten darauf hin, dass der Höhenunterschied von der UV-Bestrahlungszeit abhängt. Mit zunehmender Belichtungszeit von 0,8 auf 2,5 s vergrößert sich die Polymerhöhe allmählich von 0,7 auf 2,4 µm. Eine weitere Erhöhung der Belichtungszeit auf 3 s erhöht die Polymerdicke jedoch nicht wesentlich (Abb. 2e). Dies bedeutet, dass der Polymerwachstumseffekt tendenziell seinen Schwellenwert erreicht. Abgesehen von der modulierten Polymerdicke bestätigen wir auch, dass die Haftfestigkeit im Bestrahlungsbereich deutlich geringer ist als im maskierten Bereich. Beispielsweise beträgt die Adhäsionsstärke des lichtempfindlichen Polymers im maskierten Bereich bei einem 2,5 s langen UV-Stimulus etwa 132 N cm-2, während sie im Belichtungsbereich auf 12,7 N cm-2 abnimmt, wie in Abb. 2f dargestellt. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass es einfach ist, einen intelligenten Klebestempel herzustellen, bei dem sowohl die Haftung als auch die Polymerhöhe durch einfache Belichtung mit maskiertem Licht an verschiedenen Stellen moduliert werden. Es ist zu beachten, dass der Polymerwachstumseffekt bei dem von uns getesteten kommerziellen UV-Band nicht beobachtet wird, was darauf hindeutet, dass dieser Effekt in hohem Maße mit den bei der Polymersynthese verwendeten Monomeren zusammenhängt.

a Schematische Darstellung der maskendefinierten Bestrahlung des lichtempfindlichen Polymers. b Optisches Bild des lichtempfindlichen Polymers nach 1,2 s UV-Bestrahlung mit einer Fotomaske, das die erhöhte Polymerdicke im Belichtungsbereich zeigt. c Laserkonfokales 3D-Bild der Polymeroberfläche, das dem durch das rote Quadrat in (b) markierten Bereich entspricht. d Querschnittsprofil der Polymeroberfläche unter 1,2 s UV-Bestrahlung, Abtastung entlang des in (c) markierten gelben Pfeils. e Polymerhöhe als Funktion der UV-Belichtungszeit. f Gemessene Haftfestigkeiten im Belichtungsbereich und im maskierten Bereich. Die Belichtungszeit beträgt 2,5 s. g Schematische Darstellung des lichtinduzierten Polymerwachstums.

Das beobachtete Polymerwachstum kann auf die durch die Polymerisation induzierte Diffusion zurückgeführt werden, wie in Abb. 2g schematisch dargestellt. Bei Bestrahlung mit UV-Licht nimmt die Konzentration des vernetzenden Monomers TMPTA im Belichtungsbereich aufgrund der teilweisen Photopolymerisation ab. Andererseits ist die Monomerkonzentration im maskierten Bereich zunächst höher. Infolgedessen führt der Konzentrationsunterschied (oder Gradient) des TMPTA-Monomers zwischen dem dunklen Bereich und dem beleuchteten Bereich dazu, dass das Monomer vom dunklen Bereich in den belichteten Bereich diffundiert. Mit zunehmender Belichtungszeit führt die kontinuierliche Diffusion des Monomers zu einem erhöhten Stofftransport (oder Polymerdicke) im belichteten Bereich. Die Tatsache, dass die Polymerhöhe am Rand des Belichtungsbereichs höher ist als in der Mitte, deutet weiter darauf hin, dass sich vernetzende Monomere vorzugsweise am Rand ansammeln und polymerisieren und dann zur Mitte des Belichtungsbereichs diffundieren. Eine detaillierte statische Analyse basierend auf dem Diffusionsmodell finden Sie in den Hintergrundinformationen und in der ergänzenden Abbildung 4.

Inspiriert durch die einzigartige Adhäsionsabstimmbarkeit des lichtempfindlichen Polymers haben wir einen vielseitigen Weg entwickelt, um eine Hochdurchsatz-Montage von Komponenten mit unterschiedlichen Abmessungen auf Waferebene zu erreichen, wie schematisch in Abb. 3a dargestellt. Der Prozess beginnt mit der Vorbereitung druckbarer Gerätekomponenten, die schwach an ein Spendersubstrat gebunden sind (Abb. 3a-i). Anschließend wird ein lichtempfindlicher Klebstoff (oder im Folgenden ein Stempel) aufgedruckt und stellt einen konformen Kontakt mit den druckbaren Geräten auf dem Spendersubstrat her (Abb. 3a-ii). Durch Abziehen des Klebestempels (Abb. 3a-iii) können Gerätekomponenten auf Wafer-Ebene leicht vom Stempel abgerufen werden (Abb. 3a-iv). Um die Komponenten weiter vom lichtempfindlichen Stempel auf einen anderen Empfänger zu übertragen, wird ultraviolettes Licht über die lichtempfindliche Klebefläche geflutet (Abb. 3a-v). Durch das Aufdrucken des lichtempfindlichen Stempels mit den entnommenen Tinten auf den Empfänger (Abb. 3a-vi) und das Abziehen des Klebestempels (Abb. 3a-vii) können diese Tinten zuverlässig auf das mit einer Klebeschicht beschichtete Zielsubstrat abgegeben werden (Abb . 3a-viii).

a Vorgeschlagenes Mikromontageverfahren im Wafermaßstab basierend auf dem lichtempfindlichen Klebstoff. b Optische Bilder der ursprünglichen Gold-Nanomembrantinten auf einem 2-Zoll-Silizium (i), der vom ersten lichtempfindlichen Polymerband aufgenommenen Gold-Nanomembranen (ii), der auf das zweite lichtempfindliche Band übertragenen Gold-Nanomembranen (iii) und des Goldes Nanomembranen auf ein Glassubstrat übertragen (iv). c Optische Bilder von Gold-Nanomembrantinten, übertragen auf ein PO-Substrat. Die Strukturgröße der Gold-Nanomembran liegt zwischen 10 und 30 µm. Die Druckfläche aller Gold-Nanomembran-Arrays beträgt <1 cm × 1 cm. d Fotografieren Sie Bilder der großflächigen Gold-Nanomembranen, die auf ein 2-Zoll-Glassubstrat übertragen wurden. e Fotografieren Sie Bilder der großflächigen Gold-Nanomembranen, die auf ein 4-Zoll-PET-Substrat übertragen wurden. Für alle in (b–e) gezeigten Transferdrucktests beträgt die Flutbelichtungszeit 2,5 s.

Das Arbeitsprinzip dieser Methode ist die Manipulation der Grenzflächenhaftung durch Bestrahlung mit UV-Licht, wie in der ergänzenden Abbildung 5 schematisch dargestellt. Anfänglich weist das lichtempfindliche Polymer eine große Haftfestigkeit auf, sodass die Grenzflächenhaftung zwischen dem lichtempfindlichen Polymerklebstoff und dem Gerät \ (F_{\rm{Polymer} - \rm{Gerät}}\) ist viel höher als zwischen dem Gerät und dem Donorsubstrat \(F_{\rm{Gerät} - \rm{Donor}}\). Mit anderen Worten, die folgende Ungleichheit ist erfüllt und daher kann das Gerät vom lichtempfindlichen Polymer aufgenommen werden (ergänzende Abbildung 5a).

Bei der Bestrahlung mit UV-Licht wird \(F_{\rm{Polymer} - \rm{Gerät}}\) aufgrund der Polymerisation des lichtempfindlichen Polymerklebstoffs deutlich reduziert und wird viel kleiner als die Grenzflächenhaftung zwischen den Tinten und das Empfangssubstrat, beschichtet mit einer unterstützten Adhäsionsschicht \((F_{\rm{Gerät} - \rm{Empfänger}})\). Dadurch kann die Vorrichtung auf dem Polymerklebstoff vom Klebstoffempfänger gelöst werden (ergänzende Abbildung 5b). Das heißt, die Tintenabgabe ist durch die Bedingung gegeben

Um die außergewöhnliche Fähigkeit des entwickelten lichtempfindlichen Stempels beim Transferdruck von winzigen, ultradünnen und empfindlichen Bauteilen zu demonstrieren, wird auf einer 2-Zoll-Platte eine 250 nm dicke übertragbare Au-Membran auf Waferebene mit unterschiedlichen Abmessungen im Submillimeter- bis Millimeterbereich hergestellt Si/SiO2-Substrat (Abb. 3b-i). Das detaillierte Verfahren zur Herstellung der Au-Membran finden Sie in der ergänzenden Abbildung 6. Wie in Abbildung 3b dargestellt, werden verschiedene Au-Muster mit Strukturgrößen im Bereich von 500 µm bis 5 mm mithilfe des lichtempfindlichen Stempels vollständig erfasst und von ihren Originalmustern gut reproduziert , ohne merkliche Verzerrung der Form und Größe (Abb. 3b-ii). Darüber hinaus kann dank der hohen Anfangshaftung des lichtempfindlichen Klebstoffs die Erfassung dieser Au-Muster auf Waferebene auf dem Stempel in wenigen zehn Sekunden abgeschlossen werden, was die hohe Effizienz dieses Prozesses impliziert (Zusatzvideo 1). Da die Haftfestigkeit einfach durch externe UV-Reize reduziert werden kann, können diese Geräte günstigerweise umgedreht und unter optimierter UV-Bestrahlungsdauer auf ein frisches Klebeband übertragen werden (Abb. 3b-iii und Zusatzvideo 2). In dieser Arbeit stellen wir fest, dass die optimierte Flut-UV-Belichtungszeit etwa 2,5 s beträgt, basierend auf vorläufigen Transferdrucktests mit kleinen Goldmembranproben (ergänzende Abbildung 7 und ergänzende Anmerkungen). Die Wiederholung dieser Schritte ermöglicht die Möglichkeit mehrfacher Übertragungen der Objekte zwischen verschiedenen Substraten. Zur Veranschaulichung können dieselben Goldmembranmuster vollständig auf ein 2-Zoll-Glassubstrat übertragen werden, das mit einer SU8-Klebeschicht beschichtet ist (Abb. 3b-iv), natürlich ohne Einbußen bei der Druckausbeute. Während bisher nur der Aufbau von Gold-Nanomembranen demonstriert wurde, ist dieser Prozess tatsächlich auch mit dem Transferdruck verschiedener Tintenmaterialien wie ITO, GaN und AZ4620-Fotolack kompatibel (ergänzende Abbildung 8).

Bemerkenswert ist, dass diese Methode leicht erweitert werden kann, um diskrete Objekte auf Waferebene mit kleineren Strukturgrößen unter 10 µm zusammenzusetzen. Um diese Fähigkeit zu demonstrieren, werden hochdichte, 250 nm dicke Au-Arrays auf drei typischen Siliziumwafern mit unterschiedlichen Abmessungen (<1 cm x 1 cm, 2 Zoll und 4 Zoll) hergestellt und anschließend mithilfe des Fotos auf verschiedene Substrate übertragen -empfindliche Briefmarken. Unabhängig von der Substratgröße und dem Substratmaterial werden in allen Fällen hochdichte Au-Arrays mithilfe des Klebestempels vollständig aufgenommen und erfolgreich auf das Empfangssubstrat übertragen, wie in Abb. 3c–e dargestellt. Abbildung 3c zeigt die hochwertigen Au-Muster mit Strukturgrößen im Bereich von 10 bis 30 µm, gedruckt auf ein PO-Substrat. Die Druckfläche für jedes Au-Array beträgt <1 cm × 1 cm. Unabhängig von der Strukturgröße (10–30 µm) und dem Abstand (25–43 µm) beträgt die Druckausbeute für alle Au-Arrays auf dem Substrat nahezu 100 %. In einem jüngsten Versuch wurde das hochauflösende Drucken eines 40 nm dicken, 4 µm großen Au-Arrays auf einem Abstand von 7,5 µm weiter demonstriert (ergänzende Abbildung 9), was das Potenzial für eine weitere Verkleinerung der Druckstrukturgröße verdeutlicht. Ähnliche Strategien werden verwendet, um großflächige Au-Nanomembranen zu größeren Wafern zusammenzubauen, einschließlich eines 2-Zoll-Glaswafers (Abb. 3d) und eines 4-Zoll-PET-Substrats (Abb. 3e und ergänzende Abb. 10). Obwohl die Druckflächen erheblich vergrößert werden, werden die Transfererträge in beiden Fällen offensichtlich nicht beeinträchtigt. Beispielsweise kann beim 4-Zoll-Transferdruck eine hohe Druckausbeute von über 99,9 % erreicht werden. Obwohl wir in dieser Arbeit nicht näher darauf eingehen, glauben wir, dass unsere Technik mit 6-Zoll- oder noch größeren Großflächendrucken auf verschiedenen Substraten kompatibel ist. Im Gegensatz zu bestehenden Technologien, die sich häufig auf die Übertragung auf kleine Flächen beschränken, verfügt unsere Technik über das deutliche Potenzial für die Montage verschiedener Komponenten im großen Maßstab.

Es ist zu beachten, dass für die oben genannten Transferdrucktests alle Empfangssubstrate (außer dem UV-Klebeband) mit einer zusätzlichen 2 µm dicken SU8-Klebeschicht (Microchem SU8 2002) beschichtet wurden. Diese Haftschicht trägt nicht nur dazu bei, die verbleibende schwache Haftung des lichtempfindlichen Stempels nach der Belichtung zu kompensieren, sondern trägt auch dazu bei, die nicht vernachlässigbare elektrostatische Kraft auf der Oberfläche und/oder die VDW-Kraft zu überwinden, die mit den winzigen Tinten verbunden ist. Es wurde berichtet, dass diese Oberflächenkräfte die entscheidenden Faktoren sind, die die zuverlässige Freisetzung der winzigen Tinten beeinträchtigen, wenn sie nicht ordnungsgemäß beseitigt werden.

Neben der Transferfähigkeit im Wafermaßstab sind auch die Platzierungsgenauigkeit und die Druckgleichmäßigkeit dieser übertragenen Mikroobjekte kritische Faktoren, die bei nachfolgenden Prozessen berücksichtigt werden müssen. Beispiele für solche Nachbearbeitungen umfassen die Metallisierung zur Bildung ohmscher Kontakte auf dem übertragenen Gerät und die Durchkontaktierung für die Verbindung mehrerer Geräte. Alle diese Prozesse stellen strenge Anforderungen an die Druckgleichmäßigkeit und minimale Registrierungsfehler. Große Positionsversätze können katastrophale Folgen haben, beispielsweise die Bildung von Unterbrechungen aufgrund einer Fehlausrichtung. Die Druckgleichmäßigkeiten an fünf Punkten auf dem Wafer wurden überprüft (ergänzende Abbildung 11). Die konsistenten Druckausbeuten und Strukturgrößen an diesen verschiedenen Stellen weisen darauf hin, dass die Verzerrung des übertragenen Musters minimiert wird. Wir haben die Übertragungsgenauigkeit unserer Übertragungsmethode weiter quantitativ bewertet, wie in der ergänzenden Abbildung 12 dargestellt. Wir stellen fest, dass der Druckversatz sowohl entlang der X-Achse als auch der Y-Achse eine minimale Korrelation mit der Druckposition aufweist. Unabhängig vom Übertragungsbereich zeigt eine statistische Analyse der Daten in fünf verschiedenen Bereichen auf dem 4-Zoll-Wafer, dass der größte Druckversatz nur ±0,4 µm beträgt. Die hohe Druckgenauigkeit über den großen Druckbereich ist ein weiterer Vorzug der aktuellen Technologie.

Während die 1:1-Übertragung aller Objekte auf Waferebene vom Spendersubstrat zum Empfänger beliebt ist, gibt es viele Fälle, in denen die selektive Übertragung eines Teils der Komponenten aus dem vorgesehenen Bereich erforderlich ist. Hier zeigen wir, dass unsere Technik für eine programmierbare Übertragung geeignet ist. Obwohl Lasertransfer- und PDMS-Stempeltransfer1,3,15,41-Techniken diese Herausforderung teilweise bewältigen können, glauben wir, dass der fotoausgelöste selektive Transfer deutlich einfacher zu implementieren und kostengünstiger ist, da der Stempel hier einfach durch maskendefiniertes Licht geformt wird Muster, das nicht den Einsatz teurer Einrichtungen und komplizierter Lithographieprozesse erfordert.

Um diese außergewöhnliche Fähigkeit zu veranschaulichen, verwenden wir einen ähnlichen Übertragungsprozess, der bereits in Abb. 3a erwähnt wurde, aber nach der Flutbelichtung im fünften Schritt wird der lichtempfindliche Polymerstempel mit einer Fotomaske weiter selektiv bestrahlt (Abb. 4a). Die anfängliche Flutbelichtung verringert die Grenzflächenhaftung des Stempels, während die anschließende Maskenbelichtung das fotoinduzierte Polymerwachstum im Belichtungsbereich auslöst, was zur Bildung einer gewellten Oberflächentopographie führt. Mit diesem modifizierten Verfahren (Abb. 4b) ist es uns gelungen, diskrete GaN-Tinten auf programmierbare Weise erfolgreich auf ein Empfängersubstrat zu übertragen. Die Herstellungsdetails der GaN-Tinten finden Sie im Abschnitt „Methode“. Ein Beispiel für zwei entgegengesetzte Muster, die aus herzförmig zusammengesetzten GaN-Tinten bestehen, ist in Abb. 4c, d dargestellt, für die eine 1,5 s lange Flutbelichtung verwendet wird, gefolgt von einer 1,5 s langen maskierten Belichtung. Das in Abb. 4c gezeigte erste Muster entspricht der auf das endgültige PET-Substrat übertragenen GaN-Tintenanordnung, während das letztere in Abb. 4d die auf dem Klebestempel verbleibende GaN-Tintenanordnung darstellt. Mit dieser Doppelbelichtungsstrategie werden diese Muster von der jeweiligen Fotomaske gut reproduziert. Dabei ist zu beachten, dass hier sowohl die Flutbelichtungszeit als auch die Maskenbelichtungszeit optimiert werden muss, um eine hohe Transferausbeute zu erzielen. Wenn die anfängliche Flutbelichtung zu lange dauert, spielt die anschließende Maskenbelichtung aufgrund der vollständigen Verfestigung des UV-empfindlichen Polymers keine entscheidende Rolle bei der Auslösung des Polymerwachstums. Wenn andererseits die anfängliche Flutbelichtung zu kurz und die maskierte Belichtung zu lang ist, wird es schwierig, die zurückgewonnenen Tinten zuverlässig freizusetzen. Tatsächlich gibt es eindeutige Hinweise darauf, dass mehr fehlerhafte Tinten erzeugt werden, wenn die anfängliche Hochwasserbelastung fehlt (ergänzende Abbildung 13). Wir führten dies auf die große Anfangshaftung des Stempels zurück, die durch die Klebeschicht auf dem Empfänger nur schwer ausgeglichen werden kann, wenn die Flutbelichtung nicht genutzt wird.

eine herzförmige Maske zur selektiven UV-Bestrahlung. b Optisches Bild des GaN-Tintenarrays auf dem lichtempfindlichen Polymerklebstoff vor der selektiven Belichtung. Der in (b) gezeigte herzförmige Schatten dient als Orientierungshilfe für die Augen und entspricht dem Bereich, der nicht belichtet wird. c Optisches Bild des herzförmigen GaN-Tintenarrays, das durch 1,5 s Flutbelichtung und 1,5 s selektive Belichtung auf den Empfänger übertragen wurde. d Optisches Bild der nach programmierbarer Übertragung auf dem Originalklebeband verbliebenen GaN-Tinten. e Konfokale 3D-Topographie des GaN-Tintenarrays und der Klebefläche nach der Maskenbelichtung, aber vor der Übertragung, die zeigt, dass die GaN-Tinten im maskierten Bereich höher sind, während die GaN-Tinten im Belichtungsbereich in die Polymerschicht eingebettet sind. Der Scanbereich wird aus dem Bereich entnommen, der durch das rote Rechteck in (b) markiert ist. f Höhenprofil der GaN-Geräte, die entlang der in (e) markierten gelben Linie scannen. g Schematische Darstellung des Funktionsprinzips der programmierbaren Übertragung. Aufgrund der lichtinduzierten Polymerumverteilung entsteht eine Lücke zwischen dem Bestrahlungsbereich und dem maskierten Bereich. GaN-Tinten im Belichtungsbereich werden vollständig vom bestrahlten Polymer angesaugt. Dies ist der Hauptgrund dafür, dass die GaN-Tinten im maskierten Bereich auf das endgültige Substrat übertragen werden.

Um ein tieferes Verständnis des selektiven Übertragungsmechanismus zu erlangen, haben wir das 3D-Profil der Tinten im maskierten Bereich und im nichtmaskierten Bereich unmittelbar nach der Maskenbelichtung, aber vor der Übertragung untersucht (Abb. 4e). Der Scanbereich in Abb. 4e stammt aus dem entsprechenden Bereich, der in Abb. 4b durch das rote Rechteck markiert ist. Wir stellen fest, dass die Polymerdicke im belichteten Bereich höher ist als im maskierten Bereich, was mit der zuvor in Abb. 2 beschriebenen experimentellen Beobachtung übereinstimmt. Allerdings sind alle GaN-Tinten im Bestrahlungsbereich in das vernetzte Polymer eingebettet (Abb. 4e). . Andererseits behalten GaN-Tinten im maskierten Bereich immer noch ihren ursprünglichen Zustand bei und es werden keine derartigen Einbettungseffekte beobachtet (Abb. 4e). Folglich sind die GaN-Tinten im maskierten Bereich, der dem Bereich entspricht, in den die Tinten übertragen werden (Abb. 4c), höher als im bestrahlten Bereich. Der tatsächliche Höhenunterschied beträgt dabei etwa 1,6 µm (Abb. 4f).

Aus der obigen Analyse schließen wir, dass der programmierbare Übertragungsmechanismus auf den lichtregulierten Höhenunterschied der Tinten zwischen dem Belichtungsbereich und dem maskierten Bereich sowie auf die verringerte Grenzflächenhaftfestigkeit des Stempels zurückzuführen ist, wie in schematisch dargestellt Abb. 4g. Die maskierte UV-Bestrahlung (Abb. 4g – i) führt zu einem komplizierten Massentransport des Polymers vom maskierten Bereich zum bestrahlten Bereich, was zur Bildung eines lokal eingedrückten Bereichs und eines erhöhten Bereichs auf dem Stempel führt (Abb. 4g – ii). Tinten im erhöhten Bereich kommen mit dem Empfänger in Kontakt, Tinten im kontrahierten Bereich jedoch nicht (Abb. 4g-iii). Da der Empfänger klebriger ist als der Stempel (nach der ersten Flutbelichtung), erleichtert dies die selektive Anordnung der erhöhten Tinten auf dem Empfänger (Abb. 4g-iv).

Die meisten Geräte und Funktionssysteme sind auf planaren Substraten aufgebaut. Allerdings haben viele neue Anwendungen die Entwicklung kurviger Elektronik vorangetrieben. Beispiele für solche Anwendungen sind Kontaktlinsendisplays45 und elektronische Augen mit gekrümmten Fokusebenen44. Diese Geräte sind im Allgemeinen schwieriger zu bauen, da die herkömmliche Lithographie hauptsächlich auf planaren Substraten basiert. Hier zeigen wir, dass unsere Technik gut mit der Mikromontage auf gekrümmten Oberflächen kompatibel ist. Dies liegt an der weichen Beschaffenheit des dünnen Klebestempels, der einen konformen Kontakt mit der gekrümmten Oberfläche ermöglicht, wie schematisch in Abb. 5a dargestellt. Um diese Fähigkeit zu demonstrieren, wurden ultradünne Au-Membranen im Mikromaßstab mit Abmessungen von 40 µm x 70 µm erfolgreich mit einer hohen Übertragungsausbeute auf eine gekrümmte Glasflaschenoberfläche aufgebracht, wie in Abb. 5b dargestellt. Es wurde beobachtet, dass diese Au-Membranen frei von Formverzerrungen und Falten sind, was die hohe Genauigkeit dieser Methode verdeutlicht. Wir vergleichen außerdem die elektrischen Eigenschaften eines einzelnen Au-Pixels vor und nach der Übertragung und stellen keine offensichtliche Änderung des Widerstands fest, wie die IV-Kurven in Abb. 5c zeigen.

a Schematischer Transferdruckprozess auf gekrümmten Oberflächen. b Optische und REM-Bilder der Gold-Nanomembranen, übertragen auf die gekrümmte Flaschenoberfläche, mit einer Flutbelichtungszeit von 1,2 s. c IV-Eigenschaften der Gold-Nanomembran. d Schematische Darstellung der PQD-Tinten, die auf einem Glassubstrat durch sequentielles Tropfenbeschichten gebildet werden (links), und Bilder der PQD-Tinten vor der Anregung (oben rechts) und nach der Anregung (unten rechts). e Optische Bilder der PQD-Tinten, die vor der Anregung (links) und nach der Anregung (rechts) auf die Flaschenoberfläche übertragen wurden. Die Fluteinwirkungszeit beträgt 2,5 s. f Photolumineszenzeigenschaften (PL) der PQDs vor und nach der Übertragung.

Neben der Au-Mustermontage ist der QD-Transferdruck35 eine weitere potenzielle Anwendung der aktuellen Technik, die sogar noch anspruchsvoller sein kann. Perowskit-QDs (PQDs) sind eine Klasse von Nanokristallen, die potenziell für leistungsstarke QD-Displays verwendet werden können. Allerdings ist es im Allgemeinen eine Herausforderung, PQDs auf der Grundlage bestehender Methoden auf einem fremden Substrat zu montieren, da sie nicht sehr stabil sind und unweigerlich unter Leistungseinbußen leiden, wenn sie Wasser und einer sauerstoffreichen Umgebung ausgesetzt werden. Glücklicherweise lassen sich solche PQDs, die mit Polystyrol (PS) gemischt sind, basierend auf unserer Trockentransfertechnik problemlos und mit hoher Wiedergabetreue auf die Oberfläche eines Glasgefäßes drucken. Einzelheiten zur PQD-Synthese und -Charakterisierung finden Sie in der ergänzenden Abbildung 14. Zur Veranschaulichung wird in diesem speziellen Fall das PQD-Punktmuster auf dem Glassubstrat durch einfaches sequentielles Tropfengießen einiger PQD-Tröpfchen gebildet (Abb. 5d). , und dann mit dem lichtempfindlichen Polymer auf die Seitenwand der Glasflasche gedruckt (Abb. 5e). Die Tatsache, dass die Photolumineszenzintensität der PQDs nach der Übertragung mit der vor der Übertragung vergleichbar ist (Abb. 5f), bedeutet keine offensichtliche Verschlechterung der QD-Qualität durch den Druck. Dies kann weiter durch die Beobachtung verifiziert werden, dass weder visuell noch optisch eine zusätzliche Emission vom ursprünglichen Glassubstrat festgestellt werden kann.

Als Proof of Concept demonstrieren wir außerdem die Verwendung unserer Technik zur Montage von Mikro-LEDs für Anzeigezwecke. Mikro-LEDs sind miniaturisierte LEDs mit typischen Abmessungen von einigen zehn Mikrometern, die aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften wie kurze Reaktionszeit, geringer Stromverbrauch, hohe Helligkeit und hohe Stabilität großes Forschungsinteresse für die Entwicklung hochauflösender Displays geweckt haben und lange Lebensdauer7,22,24,34. Allerdings steht die Konstruktion eines hochauflösenden Micro-LED-Bildschirms in dieser Phase vor einer Vielzahl technischer Probleme, wie z. B. Stoffübertragung, Vollkolorierung und Fehlermanagement. Unter diesen Aspekten ist ein äußerst zuverlässiger Ansatz zur äußerst präzisen und kostengünstigen Montage einer großen Anzahl von Mikro-LEDs von entscheidender Bedeutung für die Industrialisierung der Mikro-LED-Anzeigetechnologie.

Indem wir die Adhäsionsabstimmbarkeit des lichtempfindlichen Polymerklebstoffs bei UV-Reizen ausnutzen, zeigen wir, dass dichte Mikro-LEDs auf einfache Weise problemlos auf dem Zielsubstrat montiert werden können. Zur Veranschaulichung werden standardmäßige Mikrofertigungs- und Nassätztechniken verwendet, um druckbare Mikro-LEDs auf kommerziell erhältlichen Si-basierten LED-Wafern (ergänzende Abbildung 15) in einer Konfiguration herzustellen, bei der jede Mikro-LED aufgehängt und angebunden ist SiO2 unter Verwendung einer ähnlichen Strategie, die von Kim et al.54 beschrieben wurde (Abb. 6a). Das detaillierte Herstellungsverfahren für solche übertragbaren GaN-Mikro-LEDs ist in der ergänzenden Abbildung 16 zu finden. Nach dem in der ergänzenden Abbildung 17 gezeigten Transferdruckverfahren können diese schwach gebundenen Mikro-LED-Geräte auf Si <111> dann leicht abgelöst werden Die Bindungen wurden durchbrochen und dann auf ein transparentes Zielglas übertragen, das mit SU8 als Haftschicht beschichtet war (Abb. 6b). Dank des robusten Übertragungsprozesses und der großen Adhäsionsschaltbarkeit des lichtempfindlichen Stempels wurde eine nahezu 100-prozentige Übertragungsausbeute der Micro-LED erreicht. Die REM-Untersuchung und die energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS)-Analyse bestätigen, dass die übertragenen Chips frei von Verunreinigungen sind (ergänzende Abbildung 18). Die minimierte elektrische Verschlechterung wird durch den Vergleich der IV-Charakteristik von Mikro-LEDs auf dem ursprünglichen Si-<111>-Wachstumswafer mit denen, die auf das Glassubstrat übertragen wurden, bestätigt, was darauf hindeutet, dass der Übertragungsprozess die Nebenwirkungen auf die Geräteleistung minimiert hat (Abb. 6c). Die Emissionswellenlänge ist jedoch leicht rotverschoben, was auf die Spannungsfreisetzung beim Unterätzen der LED-Geräte55 und/oder beim Erhitzen der Sperrschicht56 zurückzuführen ist (Abb. 6d).

a Optische Bilder von angebundenen Mikro-LEDs, die vor dem Transferdruck auf einem Siliziumsubstrat erzeugt wurden. b Optische Bilder von Mikro-LED-Arrays, die in verschiedenen Vergrößerungen auf ein Glassubstrat übertragen wurden. Die Hochwasser-Belichtungszeit beträgt 2,5 s. c IV Eigenschaften der Micro-LED vor und nach der Übertragung. d EL-Spektren der Micro-LED vor und nach der Übertragung. Der Injektionsstrom beträgt 6 mA. e Optisches Bild der Mikro-LEDs, die nach der selektiven Übertragung auf dem Originalkleber zurückgeblieben sind. f Optisches Bild der pfeilförmigen Mikro-LEDs, selektiv auf ein PET-Substrat übertragen, mit einer 1,5 s langen Flutbelichtung und einer 1,5 s langen maskierten Belichtung. g Emissionsbild des gedruckten pfeilförmigen Micro-LED-Arrays mit einem durch Sonden eingeschalteten Pixel. h Optische Bilder von selektiv gedruckten pfeilförmigen Mikro-LEDs, die auf der gekrümmten Oberfläche einer Glasflasche integriert sind (links und oben rechts), und das gleiche Array mit einem eingeschalteten Pixel nach der Integration auf der gekrümmten Oberfläche (unten rechts). i IV-Eigenschaften der Micro-LED auf einem flachen Substrat und einem gekrümmten Substrat, j EL-Spektren der Micro-LED auf einem flachen Substrat und einem gekrümmten Substrat.

Abgesehen von der oben genannten einmaligen Übertragung (d. h. nicht selektive, vollständige Übertragung) können Mikro-LEDs auch durch Flutbelichtung und anschließende selektive UV-Bestrahlung mithilfe einer Fotomaske in programmierbare Formate je nach Benutzerbedarf zusammengesetzt werden. Ein Beispiel für das programmierbare Mikro-LED-Muster in „Pfeilform“ finden Sie in Abb. 6e, f. Abbildung 6e zeigt das auf dem Originalband verbliebene Mikro-LED-Muster, während Abbildung 6f die auf das Empfangssubstrat übertragenen Mikro-LEDs zeigt. Abbildung 6g zeigt das Emissionsbild eines eingeschalteten Pixels im gedruckten Array. Offensichtlich führt eine Übertragung zur Bildung zweier gegensätzlicher Muster, darunter eines negativen und eines positiven Musters. Diese selektiv gedruckten Mikro-LEDs können weiter konform auf gekrümmte Flaschenoberflächen geklebt und integriert werden, was das Potenzial der Entwicklung kurviger Elektronik hervorhebt, wie in Abb. 6h dargestellt. Es zeigt sich deutlich, dass die pfeilförmigen Mikro-LEDs auf der gekrümmten Oberfläche (mit einem Krümmungsradius von 20 mm) immer noch voll funktionsfähig sind, ohne erkennbare elektrische (Abb. 6i) und optische Beeinträchtigung (Abb. 6j). Durch einfaches Modifizieren der Maskenmuster können verschiedene programmierbare Muster erzielt werden (ergänzende Abbildung 19), was die außergewöhnlichen Fähigkeiten des programmierbaren Transferdrucks unserer vorgeschlagenen Technik hervorhebt, die auf lichtinduzierter Adhäsionsumschaltung basiert.

Diese selektiv gedruckten diskreten Mikro-LEDs, gefolgt von Metallverdrahtungen, können weiter in Mikro-LED-Anzeigegeräte eingebaut werden. Abbildung 7a zeigt schematisch eine beispielhafte Gerätearchitektur, die aus dem Glassubstrat, Mikro-LEDs, SU8-Isolierschichten sowie den Metallverbindungen besteht. Das optische Bild des resultierenden Geräts bestehend aus 25×20 parallel adressierten Mikro-LEDs ist in Abb. 7b dargestellt. Die Herstellungsdetails dieses Geräts finden Sie in der ergänzenden Abbildung 20. Abbildung 7c, d zeigt die Emissionsbilder des Geräts mit einem Injektionsstrom von 1 mA, aufgenommen im Hellfeld bzw. im Dunkelfeld. Es ist zu beobachten, dass die Emission über das gesamte Array hinweg sehr gleichmäßig ist und alle Pixel voll funktionsfähig sind. Die IV-Kennlinie des Micro-LED-Anzeigegeräts ist in Abb. 7e dargestellt. Es ist zu beobachten, dass das Gerät ein normales Gleichrichtungsverhalten aufweist, das herkömmlichen großen LEDs ähnelt, mit einer typischen Einschaltspannung von etwa 2,5 V. Abbildung 7f zeigt die EL-Spektren als Funktion des Injektionsstroms. Die Spitzenemissionswellenlänge bleibt nahezu konstant, wenn der Injektionsstrom von 0 auf 50 mA erhöht wird, was die Betriebsstabilität dieses Micro-LED-Anzeigegeräts verdeutlicht.

a Explosionsansicht der vernetzten Micro-LED-Anzeigegerätearchitektur. b Optisches Bild des resultierenden 25 × 20 Micro-LED-Arrays. c Hellfeldbild des gesamten Arrays eingeschaltet. d Dunkelfeldbild des gesamten Arrays eingeschaltet. e IV des vernetzten Micro-LED-Anzeigegeräts. f Stromabhängige EL-Spektren des angeschlossenen Micro-LED-Array-Geräts.

Zusammenfassend haben wir eine einfache, aber leistungsstarke Transferdrucktechnik auf Basis eines lichtschaltbaren Polymerklebstoffs vorgestellt, die einen selektiven, großflächigen Transferdruck verschiedener Tintenmaterialien sowohl auf ebene als auch auf gebogene Substrate ermöglicht. Unsere Technik überwindet einige Grenzen der derzeit verfügbaren Transferdrucktechniken. Erstens wird die Schaltbarkeit der Stempelhaftung einfach durch externe UV-Bestrahlung eingestellt, die in der modernen Halbleiterindustrie weit verbreitet ist, beispielsweise beim Aushärten, Bonden und in der Fotolithographie. Der ultraviolette Reiz hat Schäden an den zu übertragenden Tinten minimiert, da er aus der Ferne an das Zielobjekt abgegeben werden kann. Zweitens erleichtert das aktuelle Verfahren die Bildung eines strukturierten Stempels durch einfache maskierte Bestrahlung, ohne dass auf teure Lithographie- und Nanoprägewerkzeuge zurückgegriffen werden muss, die sonst bei anderen Techniken erforderlich wären. Am wichtigsten ist, dass die aktuelle Technologie die Möglichkeit bietet, ultrakleine und empfindliche Funktionskomponenten schnell und großflächig (bis zu 4 Zoll) auf programmierbare Weise in räumlich organisierten Anordnungen mit beliebigen Layouts zusammenzubauen. Ein detaillierterer Vergleich unserer Technik mit den bestehenden Transferdruckmethoden ist in der Ergänzungstabelle 1 zusammengefasst, die einige deutliche Vorteile unserer Technik deutlich macht, darunter die Fähigkeit zur Verarbeitung ultradünner Tinte, höhere Druckgenauigkeit und größere Druckflächen. Die hier vorgeschlagene Transferdrucktechnik auf Basis des lichtschaltbaren Polymerklebstoffs kann vielfältige Anwendungsmöglichkeiten wie hochauflösende Displays und flexible Elektronik eröffnen. Wir stellen fest, dass die Platzierungsgenauigkeit der aktuellen Methode schlechter ist als die der Dip-Pen-unterstützten Transfertechnik42, aber die Transferfläche pro Zeit und die Transfergeschwindigkeit sind deutlich verbessert.

Wir weisen darauf hin, dass für den Transferdruck einige andere Bänder wie Thermolöseband (TRT)57 und wasserlösliche Bänder58 verwendet wurden. Diese Methoden eignen sich jedoch häufig nur für die einmalige Übertragung und bieten keine Möglichkeit zur selektiven Übertragung. Eine Ausnahme bildet die Verwendung eines gepulsten Lasers in Kombination mit einem TRT-Band zur Erzielung einer selektiven Übertragung20, der Prozess ist jedoch komplexer und teurer. Wir gehen auch auf eine Einschränkung der aktuellen Methode ein. Aufgrund der nicht umkehrbaren Adhäsionsumschaltung des Polymerklebstoffs kann das lichtempfindliche Band nicht wiederholt für den Transferdruck verwendet werden. Dennoch machen die extrem niedrigen Herstellungskosten und die überlegene Fähigkeit des lichtempfindlichen Polymers zum großflächigen Drucken es immer noch zu einer guten Wahl für die groß angelegte, programmierbare Montage von Mikrotinten. Darüber hinaus stellen wir fest, dass kürzlich über einige neue lichtempfindliche Polymerklebstoffe49,50 mit wiederholbarer, reversibler Adhäsionsumschaltung berichtet wurde. Ob diese Polymere jedoch für den programmierbaren Zusammenbau von Objekten im Mikromaßstab in großem Maßstab geeignet sind oder nicht, ist eine offene Frage, die noch geklärt werden muss. Die Entwicklung solcher lichtempfindlicher, durch Adhäsion schaltbarer Klebstoffe könnte die zukünftige Forschungsrichtung zur Erweiterung der aktuellen lichtregulierten Mikromontagetechnik darstellen.

Butylacrylat (BA), 2-Hydroxyethylacrylat (HEA) und Acrylsäure (AA)-Monomere mit einem Massenverhältnis von 82,7:10:7,3 wurden 30 Minuten lang gleichmäßig gemischt, um ein Acryl-Präpolymer zu bilden. Die erhaltene Mischung wurde dann 2 Stunden lang weiter mit dem Vernetzungsmittel Trimethylolpropantriacrylat (TMPTA) (0,3 Gew.-%) und dem Photoinitiator 1173 (1 Gew.-%) gemischt, um den lichtempfindlichen Klebstoff zu bilden.

Ein 1 cm × 5 cm großer lichtempfindlicher Stempel wurde auf einem gereinigten Glasobjektträger angebracht. Anschließend wurde es an die Wägezelle des Schälgeräts angeschlossen (ergänzende Abbildung 2). Die 90°-Abziehkraft, die zur Quantifizierung der Grenzflächenhaftfestigkeit des lichtempfindlichen Stempels verwendet wurde, wurde bei verschiedenen UV-Intensitäten und Belichtungszeiten gemessen. Die Schälkraft wurde durch Mittelung der maximalen Schälkraft aus drei Wiederholungsversuchen berechnet. Die Haftfestigkeit wurde dann als gemessene Abziehkraft geteilt durch die Polymerklebstofffläche definiert.

Das Herstellungsverfahren ultradünner übertragbarer Au-Membranen ist in der ergänzenden Abbildung 6 schematisch dargestellt. Eine SiO2-Ätzopferschicht wurde auf einem sauberen Si<100>-Wafer mithilfe eines plasmaunterstützten chemischen Gasphasenabscheidungssystems (PECVD) (Oxford Plasmalab 800Plus) abgeschieden. . Auf den SiO2-Film wurde dann eine AZ2035-Fotolackschicht aufgeschleudert und durch optische Lithographie strukturiert. Der nächste Schritt bestand darin, 250 nm Au mit einem Metall-E-Beam-Verdampfer (DE400) bei einem Basisdruck von <5 × 10−7 Torr abzuscheiden, gefolgt von einem Metall-Lift-Off-Prozess mit Aceton als Lösungsmittel, um den Fotolack abzulösen . Die SiO2-Opferschicht wurde dann durch verdünntes BOE-Ätzen für 60 s unter Verwendung des strukturierten Au als Maske unterätzt, was zu schwebenden Au-Membran-Arrays führte, die schwach mit dem Substrat verbunden waren und zum Drucken bereit waren.

Si-GaN-Mikro-LEDs wurden aus kommerziellen GaN/Si <111>-Wafern hergestellt, mit Epi-Stacks bestehend aus 150 nm p-GaN dotiert mit Mg, 200 nm InGaN/GaN Multiple Quantum Wells (MQWs) und 1600 nm n -GaN dotiert mit Si und 1450-nm-GaN-Puffer (ergänzende Abbildung 15). Das Herstellungsverfahren ist in der ergänzenden Abbildung 16 schematisch dargestellt. Der Prozess begann mit der Abscheidung eines transparenten leitenden Films ITO (250 nm) auf p-GaN mithilfe eines Sputtersystems, gefolgt von einem schnellen thermischen Tempern bei 550 °C für 5 Minuten in O2 Umgebung, um einen ohmschen Kontakt zum p-GaN zu bilden. Eine Nassätzung mit HCl-Lösung wurde durchgeführt, um ein wohldefiniertes ITO-Muster zu bilden, wobei ein fotolithografisch definierter AZ4620-Resist als Maske verwendet wurde. Anschließend wurde dieselbe Fotolackmaske AZ4620 verwendet, um die Bereiche von n-GaN durch Trockenätzen unter Verwendung eines induktiv gekoppelten Plasmasystems (ICP) (Oxford Plasmalab System 133) freizulegen. Nach dem Abziehen des restlichen Resists wurde eine 500 nm dicke SiO2-Schicht durch PECVD abgeschieden, gefolgt von BOE-Nassätzen zur Bildung einer strukturierten SiO2-Maske unter Verwendung eines durch Lithographie definierten AZ 4620-Photoresists. Diese SiO2-Maske wurde dann verwendet, um isolierte GaN-Mesa-Array-Strukturen zu definieren, die auch die Emissionsfläche (50 μm × 80 μm) definieren. Eine 300 nm dicke SiO2-Passivierungsschicht wurde durch PECVD abgeschieden und durch Fotolithographie strukturiert. Sowohl p-Kontakt- als auch n-Kontakt-Metallpads (Ti: 10 nm/Au: 350 nm) werden über einen Elektronenstrahlverdampfer abgeschieden, gefolgt von einem Lift-Off-Prozess mit einem strukturierten AZ2035-Fotolack. Die gebildeten Kontaktpads wurden dann 45 s lang bei 450 °C in einer O2-Umgebung getempert. Schließlich wurde ein anisotropes Unterätzen des Siliziums durchgeführt, indem die Probe 30 Minuten lang in eine TMAH-Lösung bei 85 °C getaucht wurde, um angebundene Mikro-LED-Strukturen für den Transferdruck zu bilden.

Rechteckige GaN-Mesastrukturen wurden durch Lithographie und ICP-Tieftrockenätzen bis zum Si-Substrat gebildet, basierend auf einem GaN-Wafer mit einer 4 μm dicken GaN-Schicht auf Si <111>. Die gebildeten GaN-Mesas dienten dann als Masken, um das darunter liegende Silizium zu untergraben, was zur Bildung druckbarer GaN-Tinten führte, die schwach mit dem Substrat verbunden waren.

Der lichtempfindliche Polymerklebstoff wurde mit einem automatischen Dünnfilmapplikator entweder auf eine PET- oder PO-Trägerschicht aufgetragen, um einen auf Licht reagierenden Stempel zu bilden. Der Polymerstempel wurde dann mit einer Walze auf die Tinten auf dem Quellwafer gedruckt. Durch Abziehen des Polymerstempels können Tinten vom Quellwafer entfernt werden. Anschließend wurde der Stempel zusammen mit den Tinten auf den Empfänger gedruckt, der mit einer SU8-Klebeschicht beschichtet war, die dabei hilft, die Tinten vom Stempel zu lösen. Anschließend wurde eine UV-Lichtbestrahlung durchgeführt, um die Haftung des Stempels zu verringern. Schließlich wurde durch Entfernen des lichtempfindlichen Stempels der Tintenübertragungsdruck auf den Empfänger ermöglicht.

Die Mikro-LED-Geräte wurden mithilfe des an anderer Stelle beschriebenen Verfahrens vom Quellwafer auf das Zielsubstrat transferiert (ergänzende Abbildung 17). Es wurde eine Fotolithografie unter Verwendung eines Negativlacks SU8-2002 als Seitenwand-Passivierungsschicht durchgeführt, sodass sowohl das P-Pad als auch das N-Pad freigelegt wurden. Nach der SU8-Härtung (60 s UV-Belichtung und 20-minütiges Backen bei 100 °C in Luft) wurden Metallverbindungen (Ti/Al/Ni/Au in der gewünschten Dicke) mit einem Sputtersystem (Kurt. J. Lesker) abgeschieden und anschließend abgeschieden durch AZ 2035 Fotolackstrukturierung und Metallablösung in Aceton.

Die Analyse der Morphologie und Struktur wurde mit einem metallografischen Mikroskop (Leica), einem konfokalen Laser-Scanning-Mikroskop (Olympus), einem Rasterelektronenmikroskop (S-4800 FESEM), einem Rasterkraftmikroskop (Dimension Edge, Bruker) und einem Profilsystem (Dektak XT) durchgeführt , Bruker). Das Material wurde mit Röntgenbeugung (Smartlab 9kw, RIGAKU) charakterisiert. Elektrische Messungen wurden mit einem Halbleiterparameteranalysator (B1505A, Keysight) in Kombination mit einer Sondenstation (TS2000-HP, MPI) durchgeführt. Optische Messungen der Emissionsspektren wurden mit einer Sondenstation (Prober PG 2101, Detech) durchgeführt.

Alle Daten sind im Manuskript enthalten. Rohdaten sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

Der Code ist auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Institut für Halbleiter, Guangdong Academy of Sciences, No. 363 Changxing Road, Guangzhou, 510650, China

Chan Guo, Zhangxu Pan, Changhao Li, Shenghan Zou, Chao Pang, Jiantai Wang, Jinhua Hu und Zheng Gong

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ZG konzipierte das Forschungsprojekt. CG, ZP und CL haben die Experimente zum Transferdruck entworfen und durchgeführt. SZ, CP und JW führten die Experimente zur Polymersynthese durch. ZP und CL führten die Experimente zur Mikro-LED-Herstellung durch. CG, ZP, CL und ZG analysierten die Daten. Alle Autoren diskutierten die Daten und verfassten die Arbeit.

Korrespondenz mit Zheng Gong.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Guo, C., Pan, Z., Li, C. et al. Programmierbare Großmontage funktionaler Mikrokomponenten für die fortschrittliche Elektronik durch lichtregulierte Adhäsion und Polymerwachstum. npj Flex Electron 6, 44 (2022). https://doi.org/10.1038/s41528-022-00180-w

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Eingegangen: 08. März 2022

Angenommen: 30. Mai 2022

Veröffentlicht: 14. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41528-022-00180-w

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